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化石燃料的清洁高效利用是当今社会面临的重要课题。进入21世纪以来,世界航空事业快速发展,航空燃料的消耗量快速增加。当燃料燃烧不充分时,会影响发动机的工作效率,并产生大量的碳烟对环境造成污染。因此,提高航空燃料的燃烧效率,降低燃烧过程中的污染物排放,对实现化石燃料的节能减排具有重要意义。航空燃料起源于20世纪中期,经过几十年的发展,现在已经有多种类型的航空燃料被应用于军用和民用的航空飞机中。对航空燃料开展反应动力学研究有助于理解燃料的消耗过程、分析燃烧过程中污染物的生成机理以及优化发动机的燃烧室设计。然而,实际航空燃料的组分复杂,很难直接对其构建详细的反应动力学机理进行研究。为了研究航空燃料的燃烧化学机理,近年来模型燃料被广泛应用于机理的建立。此外,乙炔作为生成碳烟的重要前驱体,也受到了越来越多的关注。本文立足于航空模型燃料反应动力学及碳烟生成机理研究,通过开展实验与构建反应动力学机理,重点研究芳烃组分的消耗和生成过程。首先,本论文介绍了化石燃料在利用过程中所带来的危害,航空燃料的发展过程和主要型号,中国航空燃料近年来的发展趋势以及开展航空模型燃料反应动力学研究的重要性。简要的总结了近年来与碳烟生成、乙炔、异丙苯和航空模型燃料相关的研究现状和不足,介绍了用于反应动力学研究的实验装置,如流动管反应器、层流预混火焰实验装置以及快速压缩机等。最后,根据以上讨论内容提出了本文的研究内容和目的。其次,对论文研究中所涉及到的实验装置和模拟方法进行了详细介绍。本文中使用的实验装置为流动管热解装置和高压射流搅拌反应器。在第2章中,详细的介绍了这两个实验装置的构造和使用方法并对两个装置内的温度分布进行了测量。同时开展了乙炔的常压贫燃氧化实验,验证了高压射流搅拌反应器装置的可靠性。介绍了 Chemkin软件的发展过程以及该软件的三个核心模块,即化学反应机理、热力学参数和传输数据。并对敏感性及反应路径分析的定义及意义进行了简要介绍。然后,为探究乙炔在高压条件下的氧化特性,通过自主搭建的高压射流搅拌反应器对乙炔开展了高压氧化实验。氧化实验压力为12 atm,化学当量比(Φ)为0.5-3.0,实验温度范围为650-900 K。实验过程中共观测到18种产物和中间体。分析实验结果可知,Φ对乙炔的初始消耗温度影响并不明显。但随着Φ的增加,中间体的产量显著增加。此外,苯、甲苯和苯乙烯仅在Φ=3.0时检测到。同时,构建了包含299个组分和2041个反应的详细反应动力学机理。该机理可以很好地重现乙炔高压下的氧化过程。基于构建的反应动力学机理对乙炔高压氧化过程开展了反应路径分析和敏感性分析,分析表明H和OH自由基在乙炔的消耗过程中起着重要的作用。并对芳烃的生成路径进行了分析。将高压氧化结果和常压氧化结果相对比,对比结果表明压力升高对燃料的消耗和芳烃的生成有促进作用。用本机理模拟了常压实验,并比较了在不同压力下乙炔消耗路径和芳烃生成路径的差异。接着,为了研究异丙苯在变压力下的热解特性,采用同步辐射光电离和分子束质谱技术对异丙苯在0.04和1.00 atm压力下的热解特性进行了研究。异丙苯用氦气稀释至0.5%浓度,并在流动管反应器中被加热至798-1148 K。热解过程中检测到了大量的中间体,包括小分子烃类、单环芳烃和多环芳烃。更新了与异丙苯本位加成、单分子解离以及茚和萘生成消耗相关的反应速率常数,建立了一个涉及306个组分和1990个反应的详细反应动力学机理。该机理较好地再现了异丙苯的热解过程和中间体摩尔分数分布。通过构建的反应动力学机理对异丙苯的热解过程进行了反应路径和敏感性分析。此外,利用高压射流搅拌反应器对异丙苯在高压条件下的氧化特性进行了实验研究。异丙苯的氧化压力为12atm,Φ为0.4和2.0,实验的温度范围为625-950 K。实验过程中共观测到30多种产物和中间体,包括无机物、小分子烃类、含氧产物、单环芳烃和多环芳烃。甲烷、α-甲基苯乙烯、苯酚和甲醛在实验过程中有大量的生成。此外,还检测到了茚、萘、联苯和二苯乙烯。结合现有的研究成果分析了异丙苯的氧化过程,指出了开展异丙苯高压氧化反应动力学研究的必要性。最后,针对JP-8模型燃料和RP-3模型燃料,建立了涉及1181个组分和6964个反应的详细化学反应动力学机理。从组分差异、负温度系数(NTC)效应、中间产物和产物形成等方面比较了两种替代燃料的低温氧化特性。通过构建的反应动力学机理对两种模型燃料的氧化过程进行了反应路径和敏感性分析。根据反应路径分析可知,1,3,5-三甲苯主要被甲基脱除反应消耗,正丙苯的消耗主要是通过丙基的分解。敏感性分析表明,H2O2(+M)<=>OH+OH(+M)和HO2+HO2<=>H2O2+O2对1,3,5-三甲苯和正丙苯消耗的促进和抑制作用最强。此外,本机理可以重现JP-8航空燃料和RP-3模型燃料的点火延迟时间。整体而言,本机理能够合理地模拟燃料和模型燃料的宏观和微观燃烧特性,有助于加深对航空燃料燃烧过程的认识。综上所述,本文通过高压射流搅拌反应器和流动管热解装置对乙炔和异丙苯开展了反应动力学研究,构建了乙炔高压氧化和异丙苯热解的反应动力学机理,并探究了碳烟的初始生成过程。此外,根据JP-8模型燃料和RP-3模型燃料的低温氧化实验数据构建了这两种模型燃料的综合反应动力学机理,并对比分析了两种模型燃料的氧化特性的差异。本文的实验和模拟结果将有助于进一步理解航空燃料燃烧过程中碳烟的生成过程,为航空燃料的清洁高效利用提供了实验和理论支撑。