改性石墨烯基水凝胶对阴阳离子染料的吸附

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huachao198977
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近十年来,石墨烯等碳基纳米材料所存在的诸多不足已使得其难以满足实际应用的需求。三维石墨烯基多孔碳材料(3D GBMs)因其独特的宏观结构、卓越的应用性能,便应运而生。目前3D GBMs已广泛应用于水体污染物的去除、催化、生物医学及能源电池等领域。其中,3D GBMs改性研究成为国内外最为火热的研究内容。尽管研究者已进行了大量努力,但3D GBMs在水环境修复领域依然存在一些挑战。例如,用于制备石墨烯气凝胶(GA)的冷冻干燥过程易导致石墨烯纳米片发生较严重的再堆积或重构现象,其限制了GA与污染物去除相关的理化性能;其次,自然环境的pH变化易引起较强地静电排斥作用的存在,其进一步限制了3D CBMs等吸附剂对离子型污染物实现有效地去除。由此可知,解决以上所存在的矛盾和挑战对真实环境中的污染水体净化效率的提高有一定的推动作用。研究发现,因带正电的季铵基具有独特的化学结构,使得其成为一种对环境pH不敏感的官能团。其次,被含有大量羧酸基团改性的吸附剂材料因其具有较高的负电位。鉴于这两种官能团可分别利于吸附阴离子和阳离子型污染物,本论文选择阴离子的甲基橙(MO)和阳离子的亚甲基蓝(MB)偶氮染料为目标污染物。选用季铵盐聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDADMAC)和羧酸盐乙二胺四乙酸二钠(EDTA-Na)为添加剂或交联剂,以嫁接季铵基团和羧酸基团于石墨烯基水凝胶(GH)上,分别用于吸附MO和MB染料。该实验将PDADMAC或EDTA-Na与氧化石墨烯(GO)按不同配比混合,并借助水热反应制备水凝胶,其分别命名为GPx%和GEy。“x%”是指PDADMAC/GO的质量百分比,其值为0%、2%和3%。“y”代表EDTA-Na/GO的质量比,其值为0、10和30。通过SEM、EDS能谱、元素分析、FT-IR及Zeta电位分析仪等仪器进行表征材料的形貌特征、表面特性及其化学组成。最后,本文采用了多个等温线模型和动力学模型线性拟合实验数据以探究吸附过程和吸附机理。研究结果如下:(1)吸附等温线数据表明,在pH为7.0和3.0时,GP2%(221.04和424.02mg/g)对MO染料保持更高的吸附量,其高于GO(39.42和77.35 mg/g)的6倍左右。(2)吸附等温线也表明,在pH为7.0和3.0时,GE10(323.03和303.03 mg/g)对MB染料的吸附量比GO(294.12和238.09 mg/g)更高。(3)吸附等温线拟合模型发现,MO和MB的吸附符合Langmuir模型,该体系的吸附是均匀表面吸附。(4)MB和MO的吸附动力学实验证明了两种改性下制备的石墨烯基水凝胶的吸附速率均相当缓慢(大于3 d)。本文采用四种动力学模型拟合吸附动力学数据以了解其吸附机制和吸附过程,发现传质扩散过程可能对石墨烯水凝胶的吸附速率影响最大。
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