化石燃料燃烧释放的CO₂是造成全球变暖的主要原因,化学链燃烧技术具有内分离CO₂的特性,发展前景良好。化学链燃烧反应器主要由空气反应器和燃料反应器组成,反应器设计对化学链燃烧效率具有重要的影响。目前,绝大部分化学链燃烧过程采用单级燃料反应器,固体燃料的转化率受到一定限制;空气反应器采用快速流化床,快速流化床内存在的“环核”气固流动结构降低了气固接触效率,不利于载氧体的氧化再生。针对单级燃料反应器内燃料转化率偏低的问题,本文基于燃料分级氧化原理,设计了两级燃料反应器,分别为I级燃料反应器和II级燃料反应器;在I级燃料反应器内,煤进行热解气化,产生的气体燃料与贫氧化态载氧体进行氧化反应,未完全反应的气体燃料进入II级燃料反应器,与新鲜的氧化态载氧体进行深度氧化反应,以期提高化学链燃烧的反应效率。针对空气反应器存在的“环核”气固流动结构,采用在空气反应器内加装内构件的方法,改善气固接触。通过实验和数值模拟相结合的方法,对该新型化学链反应器内气固流动和化学反应特性进行了研究。在基于燃料分级氧化的煤化学链燃烧冷态装置上开展实验研究,获得了反应器内压力分布、颗粒循环通量等重要参数;基于双流体（Two Fluid Model,TFM）方法模拟了空气反应器内的气固流动,模拟结果和实验结果吻合,验证了数学模型的正确性。探讨了空气反应器内构件的开孔率、厚度和数量对气固流动的影响,结果表明内构件开孔率和内构件数量是影响颗粒径向分布的重要因素,内构件的开孔率越小,内构件对颗粒径向分布的改善效果越好,但过小的开孔率有可能会对内构件造成较大的磨损,不利于实际的工业应用;径向非均匀指数（Radial Non-uniform Index,RNI）的轴向分布曲线表明,内构件的高径比1.35、开孔率44.4%时,能在较大的范围内有效改善颗粒的径向分布;模拟结果还表明单个内构件作用范围有限,采用多个内构件的方法能有效强化内构件的功效。基于计算颗粒流体力学（Computational Particle Fluid Dynamics,CPFD）和载氧体还原反应动力学模型,研究了基于燃料分级氧化原理的两级燃料反应器气固流动、煤热解气化,以及载氧体还原反应特性。II级燃料反应器出口烟气组分的模拟结果和实验数据相近,平均误差小于12%;燃料反应器温度为850℃时,II级燃料反应器燃烧效率为86.3%,高于I级燃料反应器64.2%的燃烧效率,表明两级反应器的叠加显著提高了化学链燃烧效率,提高燃料反应器温度是改善化学链燃烧效率主要因素之一。基于CPFD方法对化学链燃烧串行流化床反应器进行了三维数值模拟,研究了串行流化床反应器内的气固流动、压力分布和颗粒循环特性,模拟结果和实验数据吻合;空气反应器内压力的功率谱分析表明空气反应器内存在全局性压力波动,波动主要来源于空气反应器底部的气泡运动和隔离器的不连续返料;在此基础上,揭示了反应器操作参数对串行流化床反应器系统颗粒循环特性的影响,隔离器流化速度是影响空气反应器颗粒外循环量的主导因素,隔离器流化速度越大,空气反应器颗粒外循环量越大,而II级燃料反应器颗粒内循环量随燃料反应器流化速度的增加而增大。