【摘 要】
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质子交换膜燃料电池（PEMFCs）是一种能够直接将化学能转化为电能的装置,因具有工作温度低、启动速度快和清洁高效等优点,极具开发与利用价值。在PEMFCs中,阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢,需要使用大量的催化剂来提高反应速率。至今,PEMFCs中最常用的催化剂仍是Pt碳（Pt/C）催化剂,但由于Pt利用率低和耐久性差的问题,极大地限制了PEMFCs的大规模应用。因此,增强Pt基材料的ORR活性
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质子交换膜燃料电池（PEMFCs）是一种能够直接将化学能转化为电能的装置,因具有工作温度低、启动速度快和清洁高效等优点,极具开发与利用价值。在PEMFCs中,阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢,需要使用大量的催化剂来提高反应速率。至今,PEMFCs中最常用的催化剂仍是Pt碳（Pt/C）催化剂,但由于Pt利用率低和耐久性差的问题,极大地限制了PEMFCs的大规模应用。因此,增强Pt基材料的ORR活性,同时提高Pt原子的利用率以及耐久性,能有效推动PEMFCs的商业化进程。将Pt与其他金属形成合金是目前兼顾活性,利用率和耐久性的常用策略,但Pt基合金的合成常需要高温烧结,易造成催化剂的严重团聚,这极大地降低了Pt基催化剂的活性和Pt原子利用率。基于此,本论文开展了如下两个方面的工作:（1）针对Pt原子利用率低的问题,通过冷冻干燥-高温还原的方法制备了一种高性能、高分散的Pt Co/C二元合金催化剂。Pt Co/C二元合金的形貌表征结果显示通过冷冻干燥步骤方法制备的Pt Co二元合金在载体上分散均匀且无明显团聚现象。电化学性能测试表明,在酸性介质中Pt Co/C-400-3（表示还原温度为400℃、Pt/Co摩尔比为1:3）催化剂的ORR半波电位高达0.945 V,比商业Pt/C催化剂高出31m V,其质量活性(0.37 A/mg Pt)和比表面活性（1.13 m A/cm~2）分是商业Pt/C催化剂的2.03和4.45倍。经20000圈的耐久性测试后,与商业Pt/C催化剂相比,Pt Co/C显示了更高的稳定性。（2）针对Pt基催化剂耐久性差的问题,制备了一种负载在三维多孔Fe、N共掺杂碳载体材料上的Pt Ni/Fe NC催化剂。对Pt Ni/Fe NC合金催化剂进行形貌表征,发现Pt Ni粒子在载体上分散均匀,其平均粒径约为2.89 nm。电化学性能测试表明,在酸性介质中Pt Ni/Fe NC二元合金催化剂的ORR半波电位为0.915 V,比商业Pt/C催化剂（0.886 V）提高了28 m V,其面积比活性（0.861 m A/cm~2）和质量活性(0.518 A/mg Pt)分别是商业Pt/C催化剂的3.6倍和3.34倍。经10000圈耐久性测试后,Pt Ni/Fe NC合金的衰减程度小于商业Pt/C,说明Pt Ni/Fe NC合金的稳定性有了一定提升。
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