【摘 要】
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生物催化具有反应条件温和、选择性高等特点,因而在工业催化中得到较多的应用。但天然酶通常也存在稳定性差、难以回收等问题,这些问题极大地限制其广泛应用。解决这些问题的策略有两种,一种是通过载体负载生物酶从而提高其稳定性和可回收性;另一种是开发具有生物催化活性的纳米材料。金属有机框架具有比表面积高、孔径和组分高度可调、可化学修饰性等特点,因而受到广泛关注。这些特征使得金属有机框架很合适通过上述两种策略解
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生物催化具有反应条件温和、选择性高等特点,因而在工业催化中得到较多的应用。但天然酶通常也存在稳定性差、难以回收等问题,这些问题极大地限制其广泛应用。解决这些问题的策略有两种,一种是通过载体负载生物酶从而提高其稳定性和可回收性;另一种是开发具有生物催化活性的纳米材料。金属有机框架具有比表面积高、孔径和组分高度可调、可化学修饰性等特点,因而受到广泛关注。这些特征使得金属有机框架很合适通过上述两种策略解决天然酶存在的问题。本论文基于金属有机框架的结构特征,从两方面出发研究金属有机框架基纳米酶的生物催化性能。（1）针对目前金属有机框架负载生物酶体系存在孔径较小,催化时底物扩散阻力大的问题,发展了一种基于仿生矿化的方法制备介孔金属有机框架（MIL-100（Fe））来封装生物酶用于生物催化反应。通过生物矿化的方法,在室温条件下,生物酶能够聚集金属离子和有机配体从而迅速诱导形成金属有机骨架封装的纳米酶催化剂。经过XRD、SEM测试,证明酶的固定化后,MIL-100（Fe）还保持了原来的晶体结构,之后也用UV、BET、XPS和CLSM来确认酶被包覆在MIL-100（Fe）中。该策略可以适用于不同类型的生物酶,包括Cal B、GOx以及β-Gal。由于框架的保护作用,酶@MIL-100（Fe）表现出较高的催化效率、高选择性和增强的稳定性;相比较未封装的酶,纳米酶经过5次循环后,依然保持较高的催化性能。（2）针对天然酶不稳定的化学性质和不易直接进行化学修饰等问题,发展了一种通过后化学修饰的方法调节金属有机框架基纳米酶的孔化学环境,从而实现生物催化性能的调控。基于铁卟啉活性中心的可配位修饰性,选择性引入不同亲疏水性分子:吡啶、具有长链烷基的4-己基吡啶和带羟基的4-丁醇吡啶,从而实现卟啉基金属有机框架纳米酶（PCN-222（Fe））孔内化学环境的调节。通过XRD、SEM、XPS等方法证实后合成修饰保持了纳米酶原有的晶体结构。以TMB的催化氧化反应作为模型,研究修饰后的材料的催化活性,结果显示强疏水性4-己基吡啶的修饰对于TMB的亲和力得到一定程度的提高。本工作为后续金属有机框架纳米酶生物催化活性的调节提供了新思路
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