近年来,NbFeSb基半赫斯勒（half-Heusler）化合物以其优异的热电性能、稳定性和力学性能而受到广泛关注,在中高温发电领域具有极大的潜在应用优势。特别是P型NbFeSb合金的热电优值已经超过了 1.5。然而,从大规模商业化应用的角度考虑,制备NbFeSb基半赫斯勒热电器件仍存在一些问题。例如,Hf作为P型掺剂价格过高,增加了器件成本;N型（V,Nb）FeSb基合金的热电优值太低,无法与P型合金匹配;Ag作为高温电极与半赫斯勒热电基体之间连接存在较大的接触电阻,导致器件热电转换效率的恶化等。本文以NbFeSb基半赫斯勒化合物为研究对象,从材料热电性能以及器件界面性能两个角度展开深入研究。首先,通过成分控制来实现材料热电性能的优化。其次,选择合适的高温金属电极材料与热电基体连接以最小化接触电阻,改善服役行为。获得的主要结论如下:1)双元素共掺是一种有效的能同时实现载流子浓度的调控以及抑制体系晶格热导率的手段。利用Hf、Ti作为两种P型掺剂对NbFeSb基体进行双掺发现,在优化载流子浓度的同时,相比于单掺Ti的P型NbFeSb,室温晶格热导率下降了约30%。计算表明,双掺引入的强烈的质量波动以及应力场波动能够有效地增强体系内部的点缺陷散射,从而增强对声子的散射并实现晶格热导率的大幅度下降。此外,进一步研究表明利用偏化学计量比,如Fe过量、Nb缺量等手段并不能进一步有效地增强P型NbFeSb体系中点缺陷对声子的散射作用。而Sc作为NbFeSb合金的P型掺剂,掺杂效率没有Hf及Ti元素高。最终,Hf、Ti双掺P型NbFeSb的热电优值在1200K时达到最大值1.32。同时,由于掺剂Hf含量的减少,显著节约了热电原材料的成本。2)能带结构计算表明,NbFeSb相比于VFeSb具有更小的导带有效质量,有利于获得高的载流子迁移率。实验通过Co、Ir两种掺剂在NbFeSb的Fe原子位进行取代实现了N型掺杂。SPB模型计算表明,N型NbFeSb的能带有效质量减小到了 0.76me,实现了高温段载流子迁移率的提升。然而,室温段载流子迁移率并没有发现明显的提升。通过计算NbFeSb合金的德拜屏蔽长度排除了电离杂质散射对载流子迁移率的影响。进一步研究表明由于N型NbFeSb中的优化载流子浓度相比于P型材料更低,低能量的载流子使得晶界对载流子的散射作用更加明显,从而降低了室温载流子的迁移率。通过对比分析Co、Ir两种掺剂对NbFeSb合金晶格热导率的抑制作用发现,重原子Ir能在体系中引入更强的点缺陷散射,使得NbFe0.92Ir0.02Sb的晶格热导率在1000 K时下降到了3.7 W·m-1K-1。此外,相比于VFeSb,NbFeSb合金具有更宽的带隙,可以有效地抑制少子激发。最终,N型NbFe0.94Ir0.06Sb合金的热电优值在1000 K时达到了 0.5。相比于N型（V0.6Nb0.4）FeSb合金,提高了约50%左右。3)基于热电器件商业化应用的角度考虑,需要选择合适的高温电极材料与NbFeSb基合金连接匹配才能发挥材料本身优异的热电性能。实验中选择Ag、Fe、Nb、Mo以及FeSi等金属及合金材料与P型NbFeSb进行一步法SPS烧结连接,并研究各自的界面性能。结果表明除了 Mo和FeSi之外,其余金属电极均无法与P型NbFeSb有效连接。Mo与NbFeSb之间可以形成欧姆接触,测试表明其接触电阻低于1μΩ·cm2。分析表明如此低的接触电阻归因于Nb0.8Ti0.2FeSb与FeMo中间层的功函数匹配。P型Nb0.8Ti0.2FeSb半导体中高的掺杂浓度以及相对较低的介电常数使得界面载流子输运由场发射占主导。界面之间强烈的隧穿电流进一步降低了 Mo与NbFeSb之间的界面接触电阻。经过32天的高温老化处理,接触电阻升高到了 18.4μΩ·cm2。界面微结构分析表明接触电阻的升高主要来自于高电阻率的新相FeSb2的产生,Nb3Ti中间层含量的增加以及界面微裂纹的生成。对于FeSi电极,由于界面间的微结构相对更为复杂。经过2天的高温老化处理之后,接触电子便升高到了 37.1μΩ·cm2。4)通过对不同成分以及不同工艺制备的NbFeSb基合金力学性能测试表明,显微维氏硬度在9.6 GPa左右,弹性模量在207 GPa左右。相比于其他常见的热电材料而言,半赫斯勒合金的力学性能极为优异。不同掺杂成分对NbFeSb合金的整体力学性能影响不大;而电弧熔炼制备的样品相比于悬浮熔炼具有更高的硬度以及弹性模量。抗弯试验表明P型Nb0.8Ti0.2FeSb合金的抗弯强度约为113 MPa。相应的N型Hf0.3Zr0.7NiSn0.98Sb0.02基半赫斯勒合金的抗弯强度同样为113 MPa。这进一步证实了半赫斯勒合金优秀的力学性能。