随着人口的快速增长,能源消耗急剧增加,化石燃料（石油、天然气、煤）燃烧作为能源供给的主要方式造成环境污染和大量二氧化碳气体的排放。过量二氧化碳的排放引起了全球变暖以及随之而来的严重的环境灾害,尽管大气中甲烷的浓度远低于二氧化碳,但是甲烷对全球变暖贡献超过20%,因此如何高效利用甲烷,最大限度实现资源的循环利用,具有很重要的意义。甲烷和二氧化碳经重整反应制合成气可以实现天然气的高效利用,减轻温室效应,受到广泛关注。然而,甲烷二氧化碳重整（DRM）反应为强吸热反应,通常需要较高的反应温度,导致催化剂活性金属的烧结,更为重要的,该反应容易在催化剂表面积炭,这些都会导致催化剂的失活,因此,开发一种抗烧结,抗积炭的催化剂变得尤为重要。纳米材料因其独特的“表面效应”而在多相催化领域中受到青睐。纳米粒子在受热时不稳定,容易自发聚集,在多相催化中的应用中受到了限制。核壳结构材料因其本身特殊的结构和物理化学性能而受到广泛关注,其中二氧化硅包裹的纳米复合材料更是引人注目。将活性粒子包裹于无机壳层材料中,可以实现对活性纳米粒子的隔离,因而能够很好地防止纳米粒子的增大,更为重要的是,在DRM反应中,将纳米粒子表面包裹无机壳层,可以抑制反应过程中积炭物种在金属粒子表面的生长。基于DRM反应的特点以及核-壳结构纳米催化剂在高温反应中的优势,本论文立足于纳米核-壳结构催化剂的创制,并对核-壳结构纳米催化剂的结构以及组成进行调变,通过一系列表征,对该类催化在DRM反应中的构-效关系进行研究,得到以下结论:1、相同的Co/Si投料比,由于内核粒子的大小不一会导致壳层厚度的变化。要达到相同的壳层厚度,小粒子所需要的TEOS浓度更高。核粒子的大小影响催化剂与SiO2壳层的相互作用,核粒子越小,核-壳间相互作用越强,强的相互作用不利于内核粒子的还原。CoOx内核粒子在700℃ H2/Ar混合气中不能被完全还原。x-Co@SiO2-y在DRM反应中催化剂的失活程度依赖于催化剂的结构。核粒子小,壳层薄的催化剂失活的主要原因是催化剂积炭;核粒子较大,壳层厚的催化剂失活的主要原因是CoO在反应过程中被快速氧化。通过对核粒子大小以及壳层厚度的调变,27.8-Co@SiO2-14.3表现出催化剂积炭以及内核粒子氧化之间较好的平衡,从而提高催化稳定性。2、Ru-Co双金属核壳催化剂中Ru的不同引入方式影响Ru的分布,水热法制备的Ru-Co@SiO2-P催化剂中Ru与Co分布均匀。Ru的加入提高了催化剂的还原性能,显著地减少了催化剂的表面积炭,提高了稳定性。Ru-Co双金属催化剂在反应过程中受还原温度以及反应气氛的影响,会发生Co单质由β-Co向α-Co的转变,有利于提高催化剂的催化反应性能。Co单质的相转变过程还受Ru组分的影响,水热法制备的Ru-Co双金属核壳催化剂会促进这一过程的发生。适度疏松多孔的壳层有利于反应的传质,可提升催化反应性能。3、微乳液法可以成功地制备由小粒径金属纳米粒子构成的核-壳结构催化剂。Ni含量的变化影响催化剂的分散性和Ni粒子大小。随着Ni含量的增高,催化剂分散性变差,Ni粒径增大,同时Ni含量高的催化剂会有部分Ni裸露壳层之外,形成类似于负载型催化剂。Ni含量影响催化剂的还原性能,Ni含量越高,催化剂越容易被还原。Ni纳米粒子越小,与SiO2相互作用越强,在DRM反应中初始反应温度越高。Ni纳米粒子对表面积炭物种的吸附强弱与Co粒子完全不同,小粒子Ni与表面积炭作用越强。Ni10@SiO2在DRM反应中具有较为优异的催化活性和稳定性,得益于该催化剂良好的分散性,Ni纳米粒子能很好地形成核-壳结构,在高温反应中能够有效地抑制Ni纳米粒子的增大以及催化剂表面积炭的形成。