天然蛋白质聚合物/纳米金属复合凝胶的合成及其催化应用研究

来源 :贵州民族大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:asfdasdfasd
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丝素蛋白和纤维素都属于天然高分子材料,具有无毒、无污染性、无刺激性、成本低、生物可降解和生物相容性好等多种优点。而金纳米粒子由于其独特的光学特性、高化学稳定性和优异的催化性能,在传感器、癌症诊断和治疗、药物输送和催化等领域引起了广泛关注。利用丝素蛋白和纤维素形成的聚合物与金纳米粒子结合,可以实现优势互补,同时为丝素蛋白基和纤维素基环境友好材料的制备和应用贡献了新的策略。本研究基于丝素蛋白和纤维素的优异性能和对其进行功能开发的需要,同时利用了水凝胶在负载纳米金属粒子上的优势,使用1,5-二氮杂双环[4.3.0]-5-壬烯(DBN)和乙酰丙酸(LA)形成的质子型离子液体溶解体系成功将丝素蛋白和纤维素溶解,制备出三种不同单体摩尔比的天然蛋白质聚合凝胶,并实现了在天然蛋白质聚合凝胶中原位负载Au纳米粒子,最后制备出三种比例的天然蛋白质聚合物/纳米Au复合凝胶材料,并将其用于催化对硝基苯酚的还原反应。此外,对反应动力学进行了深入的研究,同时为了突出丝素蛋白分子引入的重要性,以同样的方式制备了纯纤维素凝胶/纳米Au复合材料(CH@Au),进行了对比研究。主要研究内容如下:(1)利用1,5-二氮杂双环[4.3.0]-5-壬烯(DBN)和乙酰丙酸(LA)形成的质子型离子液体溶解体系,成功将天然高分子材料丝素蛋白和纤维素溶解,制备出了三种不同单体摩尔比的天然蛋白质聚合凝胶,分别为纤维素和丝素蛋白比例为8:2(C8S2H)、5:5(C5S5H)和3:7(C3S7H)。并通过核磁共振(NMR)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等表征方法,表明了天然蛋白质聚合凝胶的结构。此外,为了证明丝素蛋白引入的重要性,制备了纯纤维素凝胶(CH)作为对比。(2)基于制备的天然蛋白质聚合凝胶,以Na Au Cl4·2H2O为前驱体,在凝胶的网络结构中原位负载了Au纳米颗粒(Au Nps),最后成功合成了三种不同比例的天然蛋白质聚合物/纳米Au复合凝胶材料(C8S2H@Au、C5S5H@Au、C3S7H@Au)。然后使用一系列表征技术,证明了天然蛋白质聚合物/纳米Au复合凝胶材料的结构,使用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)检测了四种复合凝胶中Au的含量。此外,为了证明本研究中制备的复合凝胶对Au3+具有选择性,测试了C5S5H对不同金属离子的选择性吸收含量。(3)将制备的天然蛋白质聚合物/纳米Au复合凝胶材料(C8S2H@Au、C5S5H@Au、C3S7H@Au)用来催化水中污染物—对硝基苯酚(4-Np)的还原反应,并使用紫外分光光度计监测了4-Np还原反应的进行。结果显示,本研究所制备的复合催化材料具有优异的催化性能和循环使用性能。同样的,使用CH@Au催化4-Np的还原反应作为对照实验。最后,在不同温度下进行催化实验,并利用经典反应动力学原理深入研究了复合凝胶材料的催化性能。
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