【摘 要】
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光催化技术是利用太阳能和催化剂将太阳能转化为化学能的一项技术。开发稳定、高效、廉价的可见光驱动的催化剂是光催化剂被广泛应用的关键因素。石墨相碳化氮(g-C_3N_4)因具有很多优点成为人们研究的热点,然而,纯g-C_3N_4光催化剂的光生电子-空穴对分离效率较低的缺点,使得其光催化性能被限制。本论文根据g-C_3N_4基异质结构中g-C_3N_4与耦合成分之间光生电荷的传递机理,结合了纳米尺寸、核
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光催化技术是利用太阳能和催化剂将太阳能转化为化学能的一项技术。开发稳定、高效、廉价的可见光驱动的催化剂是光催化剂被广泛应用的关键因素。石墨相碳化氮(g-C3N4)因具有很多优点成为人们研究的热点,然而,纯g-C3N4光催化剂的光生电子-空穴对分离效率较低的缺点,使得其光催化性能被限制。本论文根据g-C3N4基异质结构中g-C3N4与耦合成分之间光生电荷的传递机理,结合了纳米尺寸、核壳结构、氧空位、贵金属以及模板法,探索出两种g-C3N4基异质结催化剂的合成策略,分析了其可见光催化还原CO2的性能。本来论文主要研究内容如下:(1)制备了核壳结构的Z型Au@g-C3N4/SnS异质结光催化剂。制备过程中加入的L-半胱氨酸提供了胺基,提高了对二氧化碳的吸附能力。样品独特的核壳结构提高了光的利用率。其中,少量贵金属的应用以及大的比表面积也有利于增强光催化活性。同时,Z型异质结的光催化还原机制在反应中发挥了宝贵的作用,使得Au@g-C3N4/SnS(SnS41.5%)样品的具有很好的光催化还原CO2的性能,同时还具有很好的稳定性。(2)构建了富含氧气空位的g-C3N4@CeO2中空异质结构光催化剂。通过提高该样品的CO2吸附能力、增大比表面积、活性位点和提高光的利用效率、构建氧空位的缺陷和常规第Ⅱ类异质结等手段来提高样品的光催化活性。同时,g-C3N4@CeO2异质结中g-C3N4和CeO2的协同效应以及氧空位在反应中起主要作用,使g-C3N4@CeO2比纯的g-C3N4和CeO2产生更多的CH4,CH3OH和CO。因此,这个新型材料g-C3N4@CeO2(CeO2 49.7%)在可见光照射下显示出显著地CO2还原性能,产生出较高含量的CH4、CH3OH和CO。本文制备的核壳结构的Au@g-C3N4/SnS和含氧空位的g-C3N4@CeO2两种异质结光催化剂能够有效地将CO2转化为清洁燃料,可以用作于能源存储和转化以及环境处理等方面。
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