纳米微晶纤维素ARGET ATRP自增长接枝PMMA的研究

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纤维素是天然的高分子材料,来源广泛,无毒且是可再生的资源。通过机械法、化学法、生物法处理纤维素可制成纳米微晶纤维素(CNC)。CNC是一种制备简单、低成本、质轻且环境友好的生物高分子材料。棒状的CNC不仅具有较高的长径比和完善的结晶结构,而且热稳定性好,力学性能优异,比表面积高,尺寸小和容易化学改性,因此用途广泛,是一个涉及到各学科相互交叉渗透的新领域。CNC葡萄糖环结构上的大量亲水性羟基使得CNC与聚合物基质和疏水性溶剂相容性差,限制了其应用范围。本文通过电子转移再生催化剂原子转移自由基聚合法(ARGET ATRP)在CNC表面接枝聚合物长链对其改性,不仅可以减少CNC表面羟基数量使其与疏水性体系有更好的相容性,还可以在保留CNC固有优异的性能同时引入新的功能基团赋予它特殊功能性,进而扩大CNC的应用范围。本文首先以微晶纤维素为原料,采用酸催化水解法,用质量分数为64%的硫酸在45℃条件下得到稳定悬浮液产物。利用红外光谱(FTIR)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、热重分析(TG)测试方法对产物的结构性能进行了表征分析。研究证明其属于纤维素类物质,具有典型的棒状纳米结构,直径约为10~20 nm,长度约为100~300 nm。结晶度可达88.71%,热分解温度为334.12℃,具有较好的热稳定性。根据O-烷基化反应活化原理,以甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)为烷基化试剂,开环取代CNC表面羟基中的氢原子,在CNC表面引入活性碳碳双键,为下一步接枝聚合物奠定基础。通过FTIR、XRD、TG、13C-NMR测试对活化的CNC产物结构及性能进行了表征和研究。结果证明CNC发生了活化反应成功引入了碳碳双键,活化度达到24.55%,结晶度为84.28%,CNC活化后最大分解温度比活化前高28℃。利用ARGET ATRP法,以甲基丙烯酸甲酯为单体,在活化后的CNC表面自增长接枝聚甲基丙烯酸甲酯,得到聚甲基丙烯酸甲酯接枝的纳米微晶纤维素(CNC-g-PMMA)产物,研究了ARGET ATRP体系各实验参数对接枝率和接枝效率的影响。实验结果最佳条件:CNC-GMA:MMA:EBi B:Cu Br2:PMDETA:As Ac为50:100:1:0.1:1:1,在温度为30℃条件下反应时间5 h,接枝率为22.88%,接枝效率为25.11%,通过渗透凝胶色谱测得CNC接枝PMMA侧链的分子量为9569,分子量分布为1.11。通过FTIR、TEM、XRD、TG测试方法对接枝产物结构和性能进行了测试,结果表明聚甲基丙烯酸甲酯成功接枝到CNC表面上,改性后结晶度为82.22%,并且仍具有纤维素的基本结构,自身分散状态得到了改善,热稳定性在一定程度上得到了提高。
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