【摘 要】
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超级电容器是近些年迅速发展起来的一种新型快速充放电储能装置。传统的超级电容器存在质量重、体积大且结构刚性高等缺陷,且在受到外力作用时通常会产生不可逆的形变,严重的还会出现漏液的情况,容易引起一系列安全隐患。为解决这些问题而开发的众多新型凝胶体系普遍存在难以重复利用的问题,因此解决水凝胶和基于水凝胶电解质超级电容器的回收问题是当务之急。本文制备了一种具有高离子电导率的可再生水凝胶电解质,将其应用于超
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超级电容器是近些年迅速发展起来的一种新型快速充放电储能装置。传统的超级电容器存在质量重、体积大且结构刚性高等缺陷,且在受到外力作用时通常会产生不可逆的形变,严重的还会出现漏液的情况,容易引起一系列安全隐患。为解决这些问题而开发的众多新型凝胶体系普遍存在难以重复利用的问题,因此解决水凝胶和基于水凝胶电解质超级电容器的回收问题是当务之急。本文制备了一种具有高离子电导率的可再生水凝胶电解质,将其应用于超级电容器中很好地实现了器件的重复利用,此外还研究了这类凝胶电解质固有性能背后的科学原理。主要工作如下:1.以丙烯酸锂单体和聚烯丙基胺盐酸盐制备了物理交联的PAALi-PAH水凝胶,通过将PAALi-PAH水凝胶浸泡在LiCl溶液中的方式制备了PAALi-PAH/LiCl水凝胶电解质。通过调节LiCl溶液的浓度可实现对该凝胶电解质力学性能和离子电导率的调控,其最大断裂应力和应变分别可达135.5 kPa和3039%,最大离子电导率可达0.066 S cm-1。PAALi-PAH/LiCl水凝胶电解质特殊的交联机理使得其在室温条件下具备快速自修复的性能和优异的可再生性能,通过简单的操作就可实现多次再生,经过一次和两次再生后分别保持96%和90%的离子电导率,具备很好的应用前景。2.以改良的一步法制备的PAALi-PAH/LiCl水凝胶电解质和PANI@CNTs柔性电极通过三明治层压的方式制备了柔性超级电容器,可以通过调节电极活性物质负载量的方式实现对柔性超级电容器电化学性能的调控。电化学测试结果表明该超级电容器具有优异的循环稳定性、柔性和可再生性。超级电容器在5000次充放电循环后仍保持初始状态下99%以上的电容,在卷曲后可达到初始状态下103.2%的电容,即使是再生后的器件仍可保持初始状态下97.6%的电容。3.以含有不同侧链的阴、阳离子单体为基础,制备了不同类型的聚阴阳离子水凝胶电解质,研究了单体侧链对水凝胶电解质力学性能和电化学性能的影响。拉伸测试表明,单体侧链的结构和长度对水凝胶电解质的力学性能均有显著影响。对于具有相同摩尔比的水凝胶电解质,含有刚性基团的PNa SS/PDMAEA-Q的断裂应力（147.1kPa）远大于没有刚性基团的PAANa/PAH（102.8 kPa）和PAANa/PDMAEA-Q（4.5kPa）;同时,单体侧链的长度会通过影响水凝胶电解质内部抗衡离子的静电屏蔽效应而影响其交联效果,间接影响力学性能。含有较长带电侧链聚阳离子的PAANa/PDMAEA-Q的力学强度远低于含较短侧链聚阳离子的PAANa/PAH样品。此外,测试结果表明侧链结构对聚阴阳离子水凝胶电解质的离子电导率影响不大,而带电侧链长度对其离子电导率存在较大影响。进一步将凝胶电解质样品与PPy@CNTs电极组装超级电容器的电化学测试结果表明凝胶电解质的自支撑性和离子电导率对组装器件的电化学性能存在显著影响。
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