聚变堆面向等离子体材料中氚滞留深度分布测量技术研究

来源 :中国工程物理研究院 | 被引量 : 1次 | 上传用户:d327315409
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聚变堆面向等离子体材料中滞留氚的测量是聚变研究领域的重要内容。准确评估面向等离子体材料中氚的含量和深度分布对聚变堆的燃料衡算和安全运行有着重要意义。钨是重要的候选面向等离子体材料之一,因其良好的物理性能和极低的燃料滞留量,很有可能作为未来聚变反应堆的面向等离子体材料使用。但目前针对钨材料中氚测量的实验较少,缺乏成熟、可靠的分析方法,尤其是针对聚变堆真实环境下钨中氚的测量技术研究。在真实聚变堆环境下,面向等离子体材料中氚的测量问题与实验室仅用氚开展实验有很大区别,一方面壁材料在高通量、高能聚变中子的辐照下会产生大量中子活化产物,这些活化产物的β、β射线将会与氚β射线共存,这对当前仅针对氚环境下建立的材料中氚的测量方法提出了新的挑战;另一方面,真实环境下面向等离子体材料表面的氚分布往往是不均匀的,这样的平面非均匀分布也将会影响氚深度分布的测量结果。此外,虽然前期研究中已有使用轫致辐射谱重建氚深度分布的方法(即β射线诱发X射线谱分析法,BIXS),但重建算法中的病态矩阵问题使得反演所得的近似解具有不稳定性,重建结果尚需可靠的实验进行验证。因此,针对上述问题,本论文使用蒙卡模拟方法计算了真实ITER面向等离子体材料(钨)在聚变堆运行条件下的放射性活化情况,并从理论上定量评估了该辐射环境对当前多种氚测量方法的影响;其次,定量评估了氚的二维分布对多种材料中氚测量结果的影响;第三,基于逐层金属化学蚀刻法建立了钨中氚深度分布测量方法,并获得了深度分布数据。在中子活化产物对氚测量影响研究方面,依据真实30° ITER模型建立蒙卡计算模型,包括包层、偏滤器、真空室及部分外层结构组件,用于计算在真实聚变环境下面向等离子体钨材料不同位置、不同深度处的中子通量谱;然后使用活化计算程序FISPACT计算偏滤器表面钨涂层中的中子活化产物;并使用蒙卡方法结合数值计算方法对存在上述活化核素的钨样品中氚测量方法进行定量评估,评估方法包括:逐层金属化学蚀刻方法(Chemical etching method,CE)、BIXS 方法、成像板测氚技术(Tritium imaging plate,TIP)和量热法(Tritium calorimetry,TC)。结果表明在聚变堆以聚变功率1 GW稳定运行一年的条件下,纯钨涂层中将产生118种活化产物,在偏滤器25 μm深度处,其平均比活度达到了 5.2E14Bq/kg。对测氚方法的影响评估结果表明,活化产物对氚测量的影响主要受停堆后的冷却时间、样品厚度和样品中氚深度分布三个因素影响。定义影响因子η来表征活化产物对氚测量结果的影响,其数值等于测量结果中活化产物贡献的信号强度除以氚贡献的信号强度。在冷却时间为3~60月时,氚测量结果主要受W-181,W-185,Ta-179和Ta-182四种核素影响。在氚均匀分布的情况下,活化产物对金属化学蚀刻法的影响较小,在冷却时间为3个月时,ηCE=8.9%,在冷却时间为16个月时,ηCE<1%。对BIXS方法的分析表明,以样品厚度0.1 mm,深度分布取线性递减分布为例,停堆3个月后,中子活化产物的探测器测量能谱在ROI(Region of interest,1-16keV)内的计数达到了氚X射线能谱的240倍,该影响会在50个月后减小到10%以下,且当样品厚度增加或氚的分布改变时,该影响会进一步增大。在TIP方法的分析中,停堆3个月后,以线性递减分布为例,ηTIP分别为130,140,140与140,分别对应样品厚度0.1,1,3和5 mm。当样品厚度增加或氚的分布改变时,该影响也会进一步增大。量热法测量结果与氚分布无关,计算结果表明,在冷却时间为3个月,样品厚度分别为0.1,1,3和5 mm时,ηTC值分别为12,140,430和730,并分别在26,40,49与54个月后减小到10%以下。因此在实际测量面向等离子体材料中氚的含量和分布时,需要根据冷却时间和测量精度的要求选择合适的方法。在氚表面二维分布对氚测量影响研究方面,分别评估了二维分布对化学蚀刻法、TIP技术、BIXS方法的影响。结果表明:对于化学蚀刻法,单次蚀刻获取的是当前蚀刻层内氚的总量,二维分布对测量结果无影响。对于TIP技术,测氚成像板利用直接收集氚的β射线的能量来测量氚的含量及分布信息,由于氚的β射线在钨中的射程极短,该方法探测到的氚是分布在钨表面的氚。一般情况下,TIP板二维响应均匀,因此,使用TIP板测量氚表面分布及总量时,氚在材料表面的二维分布对测量结果无影响。在对BIXS方法的分析过程中,由于低能X射线探测器对X射线响应中心对称,因此不同角度的非均匀性不会对结果造成影响。根据真实氚平面分布情况,假设氚分布在距样品表面10μm的区域内,并分别假设沿半径均匀分布、高斯分布、线性分布(包括线性递增和线性递减)和指数分布(包括指数递增和指数递减)六种二维分布模型,使用蒙卡方法,根据真实测量环境建立BIXS模型,模拟计算了该效应对铍、碳、钨样品不同深度处响应谱型的影响。结果表明,在铍和碳中,不同二维分布对响应能谱的强度影响达到了-30~60%,即若不考虑氚二维分布的影响,氚含量重建结果将会出现-30~60%的偏差;而在钨中,该效应的影响达到了-40~100%。此外,在极端氚分布情况下(例如绝大部分氚都集中在样品边缘),该效应还会影响响应能谱谱型,从而进一步增大氚分布重建结果的偏差。此外,本文还针对逐层金属化学蚀刻方法具体的实验流程及实验参数确定进行了实验研究;使用蒙卡方法模拟分析了 BIXS方法的实验参数对测量结果的影响,同时评估了氚的内初致辐射X射线(Internal bremsstrahlung,IB)对BIXS测量结果的影响。首先,本文使用不同浓度的酸溶液对钨样品进行了蚀刻实验,选择了蚀刻速率合适的王水作为钨的侵蚀剂。基于侵蚀剂的选择,对蚀刻封装材料、蚀刻实验参数(包括蚀刻温度、蚀刻时长、侵蚀剂用量、侵蚀剂稀释倍数等)进行了详细的研究和讨论。实验结果表明,在30℃,侵蚀剂用量大于8 ml,蚀刻时长为4小时的条件下,样品蚀刻厚度约为1.2μm,并且当侵蚀剂稀释倍数达到50倍及以上时液闪谱仪可以给出稳定、可靠的测量结果;此外还可以通过调节上述参数满足不同的蚀刻厚度要求。在对BIXS方法的分析中,根据真实实验系统建立了蒙卡模型,通过模拟计算,选择了合适的实验参数。分析结果表明氩气是合适的工作气体,且当氩气压力为1 atm,样品表面距离探测器窗口 6 mm时,探测器能谱可以很好的满足实验需求。此外,评估了碳和钨材料中IB对BIXS测量结果的影响。计算结果表明在碳材料中,IB对氚β射线响应能谱强度的影响达到了 12.6%,即不考虑IB的情况下,氚含量将被高估11.2%,而在钨中,该数值仅为0.95%可以忽略;并且IB对响应能谱谱型的影响很小,可以忽略。最后,基于上述三种方法,对含氚钨样品进行了亚微米级实验测量,给出了氚在样品中的深度分布及不同深度处的二维分布。实验结果表明,氚在样品中随深度增加近似呈指数衰减分布,且不同深度处氚的二维分布不同。此外,对上述方法给出的结果相互验证,发现其结果一致性较好。通过以上研究,详细评估了在真实聚变堆辐照条件下,中子活化产物和氚的二维分布对氚测量方法的影响,给出了面向等离子体材料中氚测量方法选择的相关建议,可为下一步我国聚变工程实验堆CFETR中氚滞留分析方法的选取提供参考。此外,首次使用逐层化学蚀刻方法对钨中氚的深度分布进行了测量,获得了静态吸附条件下氚在钨中的深度分布数据,该数据可用于验证钨中氚深度分布反演结果,对提高采用无损方法重建的氚深度分布数据的准确性有重要意义。
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