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近年来,由于过渡族金属氧化物蕴涵丰富的物理性质以及在功能器件领域中潜在的应用前景,因此受到人们的广泛关注。人们试图改变各种条件,如通过不同元素取代、外加压力、磁场、电场与光辐照来研究体系的结构、磁性质、电输运和热输运性能的变化及其产生的原因,从而探讨其中的物理机制。特别是钴基氧化物中的Co离子自旋态具有易变的特点,从而可以表现出与Co离子自旋态变化相关联的有趣物理现象。本论文主要选取钴掺杂锰基氧化物和层状钴基氧化物为研究对象,系统研究体系存在的电子关联。具体内容如下:
1.系统研究了Co掺杂对钙钛矿La0.9Te0.1MnO3和层状LaSr2Mn2O7锰基氧化物体系的结构及物性的影响。结果发现,Co掺杂诱导了La0.9Te0.1Mn1-xCoxO3中的结构相变,但在LaSr2Mn2-xCoxO7中并没有引起结构上的变化。由于Co离子间存在自旋和轨道简并,因此Co的掺杂都引起了钙钛矿和层状体系中低温下巨大的热电势。Co的掺杂也引起了反常的热导率,这就表明两种体系中都存在较强的Jahn-Teller畸变和声子耦合作用。此外,我们还对这两种体系的高低温输运机理进行了详细研究。
2.研究了稀土元素掺杂的K2NiF4型层状结构Sr2CoO4基氧化物体系中的结构与物性之间的关联。结果发现Co3+离子以中自旋态存在。容忍因子起着至关重要的作用,即伴随A位离子半径的减小,容忍因子减小,CoO6八面体畸变增强,从而导致单电子带宽变窄,eg能级上的电子变得更加局域化。
3.给出了层状结构Sr2CoO4基氧化物体系中的相分离实验证据。同时在该类层状体系中观察到交换偏置现象,结果发现交换偏置强烈依赖着外加冷却场和测量磁场。此外,还观察到应变效应,且能被自旋构型弛豫模型很好地描述。这些结果都表明交换偏置效应起源于沿外场方向冻结的自旋对铁磁矩的钉扎作用。
4.系统研究了Bi系层状结构Bi2Ba3-xAgxCo2Oy体系的结构与物性。低温下基态都表现为顺磁行为,且Co离子自旋态由最初的Co3+离子低自旋态过渡到Co3+和Co4+离子低自旋态。伴随Ag的掺杂,电阻率在100K以上变成金属性行为。随着温度的升高,Seebeck系数逐渐增加,但是达到150K以上基本保持不变,这些结果都能通过窄带模型来解释。特别是低温下的实验结果和窄带模型中的Anderson局域化理论保持很好的一致。此外,热导率来源于声子热导率Kph和电子热导率Ke两者共同的贡献,缺一不可。Ke的行为被归因于磁相互作用和无序间的竞争。Kph的变化是由两种效应引起:一种是由于Ag掺杂引入的杂质和无序,增强了声子的散射,因此减小了Kph;另一种是由于Ag掺杂使得CoO2层和Bi-Ba-O层间的界面散射减弱,从而增加了Kph。