改性铁基复合物的制备及其光助催化降解橙II的性能

来源 :西北师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shazi009
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  本论文在论述印染废水的来源、危害及处理方法的基础上,对反应条件温和、操作简单、治污能力强的芬顿技术进行简单介绍。选取橙Ⅱ溶液为模拟染料废水,通过离子掺杂、异质结构建和复合物策略制备了几种改性铁基复合物,并将其用于橙Ⅱ的降解,同时推测了橙Ⅱ降解可能的机理和路径,具体研究内容如下:
  1.采用溶剂热法制备Mn3O4-FeS2/Fe2O3复合物,研究了Mn2+引入对催化剂晶型和形貌的影响。降解实验结果表明:锰铁摩尔比为1:2的样品具有更高的活性。在0.3g/L Mn3O4-FeS2/Fe2O3、5mM H2O2和pH=2.8的条件下,20mg/L的橙Ⅱ溶液的降解效率在18min内达到99.0%。另外,Mn3O4-FeS2/Fe2O3异质结构催化剂展示出了优异的稳定性及降解其它染料的能力。芬顿反应活性通过延缓光生电荷载流子的复合并加速Fe3+/Mn2+和Fe2+/Mn3+之间的循环得到增强。最后,根据LC-MS结果推测了Mn3O4-FeS2/Fe2O3活化H2O2降解橙Ⅱ的路径。
  2.通过添加钴元素改变颗粒成核过程以抑制磁黄铁矿Fe1-xS相向黄铁矿FeS2相的转化,采用溶剂热法成功制备FeS2-Fe1-xS异质结构催化剂。橙II降解实验表明:在0.2g/L FeS2-Fe1-xS、2mM H2O2和pH=3.0的条件下,30mg/L的橙Ⅱ溶液的降解效率在15min内达到99.9%。八个循环后,橙Ⅱ的降解效率仍可达到95.2%。结合自由基抑制实验及检测到的中间体产物,提出FeS2-Fe1-xS/H2O2光类芬顿体系降解橙Ⅱ的机理和路径。
  3.采用水热合成及煅烧处理制备α-Fe2O3/Cu2O(SO4)复合催化剂并将其应用于光类芬顿体系。降解实验表明:在0.3g/L Cu2O(SO4)-Fe9、3mM H2O2和pH=3.5的条件下,50mg/L的橙Ⅱ溶液的降解效率在15min内达到98.9%。在Cu2O(SO4)-Fe9/H2O2光类芬顿体系中,Cu2O(SO4)-Fe9的降解速率常数分别是Cu2O(SO4)和α-Fe2O3的9.33和4.07倍。基于对活性自由基的抑制、催化剂表面金属元素过渡态变化以及检测到的中间体,提出了Cu2O(SO4)-Fe9/H2O2光类芬顿体系橙Ⅱ降解的机理和路径。
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