双过渡金属催化剂的合成及其对氧还原和氧析出反应电催化性能的研究

来源 :东北师范大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:dragonlztf
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近年来,面对日益加剧的能源危机和环境污染问题,发展低成本以及环境友好的可持续能源转换和储存装置已经成为了当今社会所关注的焦点。非贵金属催化剂以低廉的成本,优良的性能及稳定性逐渐受到广泛关注,被认为是最具潜力的氧还原和氧析出反应电催化剂。然而,单一过渡金属掺杂的电催化剂活性位点数量低,活性不够高,导致研究者在合成催化剂,提高催化剂的活性方面遇到了很多困难。因此,设计和制备具有高密度活性位点多金属掺杂的电催化剂,探究催化剂中过渡金属催化活性位点的组成,具有极高的研究价值与发展前景。本研究以探索双过渡金属催化剂的制备方法以及电催化性能为主要目标,利用旋转圆盘电极技术,结合物理表征方法,研究了双过渡金属电催化剂对氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)催化活性的影响规律,取得了如下主要研究结果:(1)通过水热-高温煅烧的策略成功制备了Fe/Co双金属N掺杂介孔碳氧还原电催化剂FeCo-N/C-800。FeCo-N/C-800在0.1 M KOH溶液中表现出良好的ORR电催化性能、稳定性以及抗毒化性能。FeCo-N/C-800优异的氧还原催化性能主要归因于其分级介孔结构以及多种活性位点,适宜的N掺杂量和高导电性碳基之间的协同效应。(2)通过简单的共沉淀-高温热解的方法成功地合成了多孔N掺杂碳包裹的核壳结构双金属氧析出电催化剂Fe-Ni/N(1/2)。自身具有OER催化活性的Ni与引入适量的Fe内部电子之间的协同作用使Fe-Ni/N(1/2)在碱性条件下对OER反应具有优异的电催化性能以及良好的稳定性。此外,高缺陷程度的N掺杂介孔碳层包裹着FeNi NPs,不仅提供了大比表面积,还可以暴露更多的活性位点;良好的导电性加快了电子之间的转移,从而进一步提升OER催化动力。同时,由Fe组分引入的表面活性羟基提高了OER反应进程中对于反应中间体的吸附能力,对材料的OER电催化活性具有一定的提升作用。本论文对制备双金属碳基材料催化剂的合理策略进行了探索,分别研究了两种材料对ORR和OER在碱性条件下的电催化性能。在一定程度上可以为燃料电池以及金属-空气电池等应用中涉及到的非贵金属催化剂的合成提供思路,促进与能源存储和转化相关材料的发展。
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