【摘 要】
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核电是一种绿色、清洁、经济、高效的能源。面对“双碳”目标,积极发展核能已经成为我国能源发展战略需长期坚持的重要组成部分。然而,在对乏燃料进行后处理以回收关键元素的同时,由于采取的是酸法溶解,不可避免产生大量放射性废气。放射性气态碘就为其中之一,具有极强的迁移和放射毒性,必须对其进行过滤净化处理。近年来,铋基功能材料以其碘吸附容量高、生产成本低等优势,获得广泛关注。但目前关于此类材料体系的研究种类较
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核电是一种绿色、清洁、经济、高效的能源。面对“双碳”目标,积极发展核能已经成为我国能源发展战略需长期坚持的重要组成部分。然而,在对乏燃料进行后处理以回收关键元素的同时,由于采取的是酸法溶解,不可避免产生大量放射性废气。放射性气态碘就为其中之一,具有极强的迁移和放射毒性,必须对其进行过滤净化处理。近年来,铋基功能材料以其碘吸附容量高、生产成本低等优势,获得广泛关注。但目前关于此类材料体系的研究种类较少且机理不清晰。基于此,本论文围绕“金属基相互作用”理念,设计制备了一系列新型铋基复合材料,在吸附中实现放射性碘从气相到固相的转变,以期提供一些数据支撑和参考依据,从而取代目前工业上广为应用的银基吸附材料。研究结果如下:(1)以静电纺丝为主要技术手段,设计合成了铋修饰的碳纤维膜复合碘吸附材料(BiESCNF)。机理分析表明,除骨架上的铋活性位点会与碘分子发生化学反应生成碘化铋外,碳纤维与碘分子之间还会发生电荷转移生成聚碘阴离子从而将其捕捉。在这双重作用下,Bi-ESCNF最高可达732 mg/g的饱和吸附容量,为商用银基沸石的3倍,且动力学较快。(2)为有效减少弱吸附作用捕捉的碘分子,创新性地采用泡沫镍为基底材料,再通过溶剂热还原法制备了以单质铋为活性中心的铋基泡沫镍复合材料(Bi-Ni foam)。经过150min的吸附,Bi-Ni foam最高可达618 mg/g的饱和吸附容量。此外,采用动力学和等温吸附模型对实验数据进行了拟合,结果表明Bi-Ni foam主要通过化学吸附对碘分子进行捕捉,且主要遵循的是单分子层吸附模型,与实验结果一致。(3)沸石是核工业中应用最多、研究最广泛的气态碘吸附材料载体。通过针对性地选择等体积研磨浸渍为主要技术手段,成功制备了铋修饰的全硅beta沸石碘吸附材料(Bi@SiBEA)。实验和机理分析表明,其遵循一种“先富集、后捕获”的碘吸附机制。在物理和化学双重作用下,Bi@Si-BEA在2 h内可达到600 mg/g的饱和吸附容量。最后,还探讨了铋负载量、实验温度和放大制备对其碘吸附性能影响。
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