【摘 要】
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本文通过系统实验,采用气溶胶辅助原位合成法,制备了一种碳负载纯纳米零价铁（Fe~0/C）复合材料,同时测试了Fe~0/C对有机物的吸附效果和还原硝酸盐的性能。结果表明,该复合材料的制备过程可以有效防止Fe~0表面发生氧化,新制备的Fe~0/C复合材料为球形直径为0.8μm到4.3μm之间,其中Fe~0为中心立方体结构,直径为80～120 nm成颗粒状镶嵌在碳球内外,平均晶体厚度为43.6 nm,F
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本文通过系统实验,采用气溶胶辅助原位合成法,制备了一种碳负载纯纳米零价铁（Fe~0/C）复合材料,同时测试了Fe~0/C对有机物的吸附效果和还原硝酸盐的性能。结果表明,该复合材料的制备过程可以有效防止Fe~0表面发生氧化,新制备的Fe~0/C复合材料为球形直径为0.8μm到4.3μm之间,其中Fe~0为中心立方体结构,直径为80～120 nm成颗粒状镶嵌在碳球内外,平均晶体厚度为43.6 nm,Fe~0质量占比为40.9%。Fe~0/C复合材料比表面积为366.2 m~2/g,平均孔容为0.557 cm~3/g,平均孔径为3.7 nm,比表面积相比C球增大12.8倍,对罗丹明B的最大吸附量为853.7 mg/g,吸附过程符合准二级吸附动力学模型,吸附等温曲线符合Langmuir型等温式。同时该复合材料可以有效将硝酸盐选择性还原为氮气并提高氮气转化率,新制备的Fe~0/C复合材料对氮气的选择性可达52.2%,而传统纳米零价铁（n ZVI）的选择性为7.7%。同时,硝酸盐的去除率从63.5%略微提高到69.9%。溶液中溶解氧与硝酸盐成竞争关系,Fe~0/C复合材料优先与溶解氧发生反应,溶解氧消耗后再与硝酸盐反应。溶液的p H值从7降低到4时,氮气的选择性从52.7%提高到70.0%,硝酸盐去除效率从71.2%下降至65.5%。此外,评估了去氧和含氧体系中的各种材料,包括老化的Fe~0/C复合材料、Fe~0/Si O2复合材料和n ZVI颗粒以进行比较。还采用SEM、TEM、XRD、XPS、BET、FTIR和TGA等多种方法对反应前后的Fe~0/C复合材料进行了表征。因此,确定了从硝酸盐到氮气有效转化的四个关键性因素:零价铁颗粒表面应防止氧化,并保持其真实特性;反应应控制在去氧条件下进行;需要碳作为载体来支撑零价铁颗粒;较低的初始p H值有利于氮气的产生。此外已证实Fe~0/C比n ZVI具有更好的传输性能,因此Fe~0/C更适合应用于地下水硝酸盐处理,具有广阔的前景。
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