氧化锌及复合材料的制备及其压电催化性能研究

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当前,环境污染和能源紧缺推动了人们开发替代清洁能源的广泛研究,为了从环境中转换并获取一次能源,人们开发了许多方法去解决这些问题。其中压电催化技术是一种能将机械能直接转化为化学能的新兴催化方法,具有无二次污染、操作简易等独特优势。本文以氧化锌为基础,通过调控形貌、沉积贵金属、复合异质结的改性方法,从降解、固氮、还原CO2几个方面研究压电催化性能。(1)本研究通过对氧化锌极化表面的调控,提高了氧化锌的压电势,使原本光催化性能较差的氧化锌微棒表现出了优异的压电催化性能。更重要的是,在压电催化过程中发现了一种场控选择吸附现象。该现象表明受压的氧化锌可以对不同极性染料分子产生不同迁移方向,从而提高催化性能。这种选择性吸附有助于缓解空穴对氧化锌的攻击,使氧化锌更加高效和稳定。(2)本研究还探索压电催化技术在固氮领域的应用,结果表明,压电催化剂可以在超声下固氮,并表现出高活性、高选择性和高稳定性。结合压电力显微镜、N2的程序升温脱附分析、电子自旋共振分析、电化学分析和有限元数值模拟分析,表明氧化锌的形变受其形貌和尺寸的影响,根据固氮结果,尺寸较大的氧化锌显示出较高的压电固氮性能。此外氧化锌中的氧空位有助于N2的吸附和活化。另外在氧化锌上负载Ag NPs使ZnO-Ag复合材料的固氮性能较纯氧化锌提升了2-3倍,这是因为ZnO-Ag界面会产生局部应变使压电势得到提升,同时Ag的存在有助于复合材料对N2的吸附,使电子向N2迁移,提高N2的还原性能。(3)为了进一步拓宽氧化锌的压电催化应用范围,本研究构建了α-Fe2O3/ZnO异质结结构,以甲烷、甲酸的产率来评价其压电还原性能。结果表明,纯氧化锌的产物主要为甲酸,而α-Fe2O3/ZnO还原产物主要为甲烷,同时复合材料的甲烷产率提升了6-8倍。通过PL测试和电化学测试分析,相比纯ZnO,复合材料有更快的电子传输速率以及低空穴电子复合率,这又使得更多的电子参与还原CO2。另外,α-Fe2O3/ZnO界面会产生局部应力,促进压电载流子的产生,从而促进压电催化性能的提升。综上,本工作通过调控材料的微观结构,在降解染料、固氮、还原CO2方面深入探索了压电催化机理,为压电催化技术发展与应用提供了理论基础。
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