【摘 要】
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近年来,碳点由于其独特的光学性质,在检测重金属离子,有机小分子,生物大分子等方面取得了巨大的进展。然而,随着目前环境污染问题愈发严峻,食品安全隐患日益突出,工业生产对分析物检测需求不断增长,研究者对基于碳点多功能检测的开发应用又提出了新的要求和挑战。以低成本的原料为前体,采用便捷快速的制备方法,达成多靶标检测的目的是这一研究方向的核心。在本论文中,我们选取低廉的邻苯二酚衍生物为碳源,通过微波辅助法
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近年来,碳点由于其独特的光学性质,在检测重金属离子,有机小分子,生物大分子等方面取得了巨大的进展。然而,随着目前环境污染问题愈发严峻,食品安全隐患日益突出,工业生产对分析物检测需求不断增长,研究者对基于碳点多功能检测的开发应用又提出了新的要求和挑战。以低成本的原料为前体,采用便捷快速的制备方法,达成多靶标检测的目的是这一研究方向的核心。在本论文中,我们选取低廉的邻苯二酚衍生物为碳源,通过微波辅助法一步合成高质量荧光碳点,成功实现了 Cu2+,Cr(VI),姜黄素,生物硫醇,酪氨酸酶的多元检测。具体如下:1.基于碳点荧光开关对Cu2+和生物硫醇的快速灵敏检测研究铜离子的稳态对人体健康至关重要。它的失衡可能导致各种生理疾病,包括阿尔茨海默症。我们以左旋多巴为碳源,在碱性条件下制备富氧基团的荧光碳点(levoCQDs)。合成的levoCQDs由于表面携带大量负电荷,能通过静电作用与Cu2+生成无荧光基态复合物,导致荧光发生静态猝灭。生物硫醇(GSH,Hcy,Cys)能够竞争性螯合Cu2+致使levoCQDs荧光恢复。基于荧光的响应行为,levoCQDs实现了对Cu2+,GSH,Hcy和Cys的灵敏检测,其检测限分别为0.40,1.17,0.92和 3.17μM。2.levoCQDs在姜黄素和Cu2+-姜黄素检测中的应用阿尔茨海默症是老年人中最常见的痴呆症,而姜黄素是潜在的治疗药物。本节利用姜黄素具有宽广紫外吸收峰,能以内滤效应猝灭上述富氧levoCQDs荧光的特性,建立了对姜黄素高效检测的方法,检测限低至0.60μM。此外,姜黄素还是金属螯合剂,与Cu2+形成的复合物具有显著的神经保护作用。基于此,我们进一步探讨了不同比例的Cu2+-姜黄素复合物对levoCQDs荧光的影响,发现当其比例达到1:3时,levoCQDs荧光恢复效率达到顶峰,这表明了 levoCQDs具有对Cu2+-姜黄素反应的示踪的能力。最后levoCQDs成功应用于水样和血清样本姜黄素的检测以及细胞的多色成像。3.基于多巴胺官能化碳点(DA-CQDs)检测Cr(VI)和酪氨酸酶酪氨酸酶是影响黑色素合成的多酚氧化酶,而Cr(VI)则是一种剧毒的强氧化性重金属离子。基于二者氧化特性,我们以柠檬酸和多巴胺为原料,合成表面富含邻苯二酚官能团的DA-CQDs。酪氨酸酶能特异性与邻苯二酚反应使其生成邻苯二醌,而醌产物能与DA-CQDs发生有效的能量转移,导致DA-CQDs发生荧光猝灭。重金属Cr(VI)则通过自身的强氧化性高效地氧化DA-CQDs表面,使DA-CQDs荧光猝灭。因此,利用该DA-CQDs的特征,我们建立了一种对酪氨酸酶和Cr(VI)灵敏检测的实验方法,检测限分别低至0.015 U/mL和52.9 nM。
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