黄磷产业是云南省的支柱产业之一,在黄磷的生产过程中,会有大量的黄磷尾气产生,而黄磷尾气中所含的大量CO气体(85%～95%),是一炭化工重要原料气。但由于黄磷尾气中含有一些杂质气体,如:硫化氢(H2S)800～1100 mg/Nm3,羰基硫(COS)700～1000 mg/Nm3,二硫化碳(CS2)20～80 mg/Nm3。若黄磷尾气直接被作为一炭化工的原料气,黄磷尾气中的杂质气体会毒害催化剂使催化剂失活。为了资源化利用黄磷尾气必须脱除其中的H2S、COS、CS2。生物炭载体催化剂近年来受到社会各界的广泛关注,生物炭具有原材料来源广泛、生产成本低、可大面积推广等显著特点,同时作为催化剂载体具有比表面积大、微孔孔隙丰富、表面官能团丰富的优点。云南省具有丰富的烟杆生物质资源。以廉价的烟杆为原料制备生物炭载体,使烟杆的处置问题得以解决,同时烟杆废料得以重新利用。相比于将烟杆焚烧、堆肥处理,制备生物炭催化剂具有更高的资源回收价值。本论文依据黄磷尾气的特征,研究了同时脱除H2S、COS、CS2的方法。本文使用来自云南省曲靖市农户所种植烟草的烟杆制备生物炭载体,采用化学和物理活化方法,考察了生物炭制备过程中,炭化温度、活化剂、活化剂含量、活化温度对生物炭载体同时脱除H2S、COS、Cs2的影响;并对生物炭载体进行改性,考察了一金属种类、一金属负载量、二金属种类、二金属负载量、焙烧温度和浸渍KOH含量对生物炭载体催化剂同时脱除H2S、COS、CS2的影响;与此同时,本文系统的考察了反应温度、相对湿度、氧含量、空速等因素对同时脱除H2S、COS、Cs2的影响,得出最佳的工艺条件。实验结果如下:烟杆基生物炭载体制备条件的筛选和优化:使用烟杆作为催化剂原料制备生物炭载体,考察了炭化温度、化学活化法和物理活化法对制备生物炭载体的影响。实验发现700℃的炭化温度有利于含硫气体的同时脱除,过低或过高的炭化温度均不利于生物炭孔隙结构的生成。化学活化法考察了活化剂、炭碱比和活化温度的影响。实验结果表明使用2倍生物炭质量的KOH在700℃下活化生物炭有着最佳的同时脱除效果。物理活化法考察了活化剂、CO2流量和活化温度的影响。实验结果表明使用40ml/(min·g)的CO2作为活化剂,并在800℃下进行活化可以制备出具有最近同时脱除H2S、COS、CS2的生物炭载体。CO2可以在生物炭内部形成更为丰富的含氧官能团,形成更多的微孔结构;过低或过高的CO2流量均不利于微孔结构的生成,过高的CO2流量会导致微孔被破坏;随着活化温度的升高,可以在生物炭内部形成较多的微孔,但不利于含氧官能团的生成。烟杆基生物炭载体催化剂的制备及条件优化:实验以40ml/(min.g)的CO2作为活化剂,并在800℃下进行活化制得的烟杆生物炭为催化剂载体,考察了一金属种类和含量、二金属总类和含量、焙烧温度、浸渍KOH含量等因素对活性的影响。实验研究发现负载10%的CuO、n(Cu):n(Fe)=10:1,且浸渍5%的KOH溶液的催化剂在400℃焙烧3h后制得的催化剂,有着最佳的同时脱除H2S、COS、CS2的效果。当一金属负载CuO时,由于其金属活性较低,不易生成硫酸盐使催化剂失活,负载量过低则催化能力较差,而过高的负载量则会导致CuO团聚,堵塞生物炭的孔隙;而二金属负载Fe203可以起到扩孔、促进催化活性的作用;过低的焙烧温度会在催化剂表面形成氧自由基,与H2S反应导致催化剂失活,过高的焙烧温度又会导致催化剂孔隙结构被破坏。(3)工艺条件的优化:实验考察了工艺条件对Cu-Fe/TSAC催化剂催化活性的影响。实验研究反应温度为60℃,空速10000h-1,0.5%的O2,相对湿度为49%,有着最佳的同时脱除H2S、COS、CS2的效果。研究发现过高或过低的反应温度均不利于脱除反应。较低的反应温度不利于反应的发生,而过高的反应温度会导致催化剂表面硫酸盐的生成,导致催化剂失活。(4)催化剂再生实验研究:实验考察了焙烧温度和浸渍KOH含量对再生催化剂活性的影响。400℃下焙烧,浸渍5%KOH的再生催化剂,催化活性恢复最佳。通过实验结果和BET表征分析发现,焙烧温度为300℃时,不利于催化剂表面硫酸盐的分解;当焙烧温度为500℃时,会极大的破坏催化剂的孔隙结构,造成催化活性降低。重新负载KOH可以恢复催化剂的脱除能力,较少的KOH无法达到恢复催化剂活性的目的,然而过多的KOH会占据催化剂的活性位点,导致再生催化剂活性降低。