【摘 要】
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随着社会的发展,化石燃料的消耗不断增加,但由于化石燃料供应有限加上会对环境造成影响,这就促使人们开发可替代的且可持续的可再生能源,但有效利用这些能源需要高效经济的储能系统。在各种储能系统中,锂硫（Li-S）电池因其具有高理论比容量、低成本、环境友好等优点而被认为是最有前途的储能系统之一。然而,尽管有这些潜在的优势,锂硫电池的发展仍然受到一些限制和挑战,其中包括硫的导电性很差,硫与Li2S在互相转换
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随着社会的发展,化石燃料的消耗不断增加,但由于化石燃料供应有限加上会对环境造成影响,这就促使人们开发可替代的且可持续的可再生能源,但有效利用这些能源需要高效经济的储能系统。在各种储能系统中,锂硫（Li-S）电池因其具有高理论比容量、低成本、环境友好等优点而被认为是最有前途的储能系统之一。然而,尽管有这些潜在的优势,锂硫电池的发展仍然受到一些限制和挑战,其中包括硫的导电性很差,硫与Li2S在互相转换的过程中引起的体积膨胀以及多硫化物在充放电过程中很容易溶于电解液从而产生“穿梭效应”。因此针对这些问题,我们制备了三维多孔碳纳米复合材料,多孔碳能形成稳定的导电网络从而促进电子的转移,同时有利于快速脱嵌锂的反应。在本文中,通过调整可控条件,分别合成了FeCo/FeCo P@NP-C（N,P共掺杂三维多孔碳）和Fe Ni/Fe Ni P@NP-C纳米复合材料并对其进行了物化性能表征,后将其作为载硫基质组装锂硫电池进行电化学性能测试,具体研究内容总结如下:（1）采用高温裂解法制备了FeCo/FeCo P@NP-C（N,P共掺杂的三维多孔碳）纳米复合材料作为载硫基质,固硫后将其组装成锂硫电池。本工作选用的聚丙烯酰胺原料在吸水后会形成网状结构,由于聚丙烯酰胺富含酰胺基团,所以很容易形成氢键,从而膨胀形成凝胶状态。在一定的温度加热下,聚丙烯酰胺会融化成一种流体。同时,硝酸铁和硝酸钴在高温下会分解产生大量的气体,当这些气体从熔融的聚丙烯酰胺中逸出时形成了大量的多孔结构。高导电性的多孔碳骨架能够促进电子的转移,从而提高反应动力学。实验结果表明,在1.0 mg cm-2的硫负载量与0.1 C的电流密度下,S@FeCo/FeCo P@NP-C电极可达到999.5 m Ah g-1的可逆初始容量,经过100次循环后,容量仍保持在680.2 m Ah g-1。且在4.3 mg cm-2的较高硫负载量与0.1 C电流密度下,经过100圈循环后S@FeCo/FeCo P@NP-C电极放电比容量仍能够保持在434.9 m Ah g-1。（2）在上述工作的基础上,深入探究了不同双金属基材料对锂硫电池性能的影响。以硝酸铁和硝酸镍作为原料,同样采用高温裂解法制备了Fe Ni/Fe Ni P@NP-C纳米复合材料。Fe Ni/Fe Ni P@NP-C作为载硫基质,具有较大的比表面积、良好的导电性和化学稳定性,不仅可以有效吸附多硫化物,而且有利于多硫化物的转化。与此同时,其强极性的化学键对多硫化锂的穿梭效应进行了强有力的限制,从而获得更好的循环稳定性。通过结果可以证明多孔的S@Fe Ni/Fe Ni P@NP-C正极具有良好的循环性能,所制备的S@Fe Ni/Fe Ni P@NP-C正极在0.1 C及较高的硫负载(4.3 mg cm-2)时循环100圈后仍具有435.5 m Ah g-1的放电比容量。总的来说,三维多孔碳纳米复合材料的多孔结构及大的比表面积能够给硫提供足够的存储空间,为锂离子的转移和扩散提供丰富的通道,同时可以有效吸附多硫化物以及有利于多硫化物的转化,从而可以有效的抑制“穿梭效应”,提高了锂硫电池的氧化还原反应动力学。
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