等离子体活化水中ONOOH调控方法的实验及仿真研究

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等离子体活化水(Plasma-activated water,PAW)中包含多种活性氧簇和氮簇(Reactive oxygen and nitrigen species,RONS),例如?OH、~1O2、O2-、ONOOH、H2O2、NO2-和NO3-等。其中ONOOH会在生物系统内对细胞的活性和功能产生影响,而且对很多人体疾病也具有药理性的抑制作用。然而由于PAW中的ONOOH难以测定,目前大部分研究工作仍然主要针对它的测定方法和基础应用等,并没有对于它的调控机制与寿命研究有深入的研究和讨论,因此本研究主要从以上两个内容展开相关工作。在等离子体放电过程中,N2和O2会为RONS的生成提供氮元素和氧元素,因此可以通过改变放电气体中的氮氧比例来调控ONOOH的产生。此外,虽然放电结束后ONOOH会快速衰减,但它仍可以由溶液中较为稳定的H2O2和NO2-形成,这说明此时它的产生与分解可能在PAW中同时进行。因此很有必要对ONOOH及其反应前驱物进行产物寿命规律的分析。于是,本文通过使用介质阻挡放电(Dielectric barrier discharge,DBD)装置处理磷酸盐缓冲溶液(Phosphate buffer solution,PBS)制备PAW,并研究不同氮氧比例对ONOOH及其前驱物H2O2和NO2-的产物特性与寿命规律的影响,同时检测了溶液的p H值。为了进一步研究ONOOH的调控机理,针对活化水产生过程的物质相互作用建立了仿真模型,并详细阐述了调控氮氧比例对于活性物质H2O2和ONOOH的反应机制的影响。实验结果显示通过改变氮氧比例使得ONOOH呈现出先升后降的产物规律,并在N2:O2=6:4时达到最大产量,与H2O2的规律具有一致性。此外NO2-的浓度变化较少,并且溶液的p H值在N2:O2=7:3时取得最低值。随后将不同条件下制备的PAW保存并检测其不同时间段的产物规律。观察实验结果发现在N2:O2=9:1、8:2和7:3的条件下制备的PAW中ONOOH浓度会在放电结束后出现短暂的升高而后降低,这说明一定程度上此时的溶液环境下ONOOH的生成大于了消耗。随后在仿真分析中发现,O2对于H2O2的产生既有促进作用也有抑制作用,而当O2浓度过高的时候抑制作用变得明显。此外,仿真分析还发现ONOOH的产量在一定p H范围内会随着H+浓度的减小而减小。并且结果认为ONOOH的产物调控规律主要受到了p H值和H2O2的共同影响。本文采取实验与仿真结合的方法详细研究了PAW中ONOOH的调控方法与机理,并得到了关于ONOOH、H2O2和NO2-的产物特性与寿命规律受氮氧比例影响的主要研究结论。这项工作对于提高PAW的高效应用具有一定的研究价值和意义。
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