直接醇类燃料电池阳极催化剂的制备及电氧化性能研究

来源 :厦门大学 厦门大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wjw842008
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直接醇类燃料电池(DAFC)以其液体醇类燃料能量密度高、低污染和储存运输方便等优点,得到了越来越多的关注。但是,电极催化剂活性较低及价格昂贵严重阻碍DAFC的商业化应用。因此,研究开发高效低成本的催化剂是DAFC的重点研究方向。本文主要从催化剂结构和催化剂有效元素两方面着手探讨直接醇类催化剂。催化剂结构方面,通过牺牲模板法制备出空心多孔催化剂H-PtAu,详细考察了金纳米粒子的尺寸对催化剂活性和稳定性的影响,详细研究多孔空心结构对甲醇和乙醇电催化的影响;催化剂有效元素方面,使用Pd金属代替昂贵且稀有的Pt金属,采用原位还原法制备负载型催化剂PdAu/TiO2,考察了不同金属比对催化剂性能和稳定性的影响,初步探讨PdAu/TiO2催化剂对乙醇的电氧化的影响。对所制备得到的催化剂进行了一系列物性表征,同时采用循环伏安法对其电化学性能进行了测试。主要结论如下:  (1)利用粒径分别为1.8±0.3,3.2±0.3和4.6±0.5 nm的金纳米粒子成功制备出Au/Pt核壳纳米粒子组成的多孔空心结构的H-PtAu微球。微球表面含有由Au/Pt核壳纳米粒子构成的纳米通道。  (2)由粒径较小的金纳米粒子(1.8~4.6 nm)合成的多孔H-PtAu催化剂,对甲醇和乙醇电氧化均表现出较高的活性;其中,H-PtAu1.8催化剂的Pt原子的利用率比商用催化剂Pt/C(JM)高出30%。在碱性介质中,多孔H-PtAu催化剂对醇类(包括甲醇和乙醇)电氧化催化表现出较高的活性和稳定性,且具有较好的抗毒化能力,并且具有纳米通道网状结构的多孔H-PtAu催化剂对乙醇电氧化催化效果提高更明显。  (3)利用原位还原生长法成功地制备出Pt/TiO2,Pd/TiO2和一系列PdAu/TiO2催化剂,所制备的催化剂表面金属负载均匀,调控方法简单易操作,易于调节金属原子比。  (4)PdAu/TiO2催化剂对乙醇电氧化催化性能测试结果表明:在碱性介质中,PdAu/TiO2对乙醇电氧化具有催化作用:当Pd和Au之比为1∶1时,PdAu/TiO2对乙醇电氧化催化性能最好,并且电化学稳定性最好。
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