由于锆合金具有良好的综合性能,因此作为燃料元件的包壳材料被广泛应用于核工业之中。但是随着核反应堆经济性以及安全可靠性要求提升,迫切需要发展高燃耗长寿命的燃料元件,要求设计出综合性能更为优异的锆合金包壳材料。而作为结构材料,锆合金的综合力学性能提升就是其中的一个重要指标,主要受到微观组织、特别是原子排列方式的影响。从原子尺度来看,滑移系开动的难易程度直接影响其力学性能。大量研究结果表明,通过引入高密度面缺陷能够显著提高合金的强度和塑性,而溶质原子又是其中的关键影响因素。众所周知,由于密排六方(HCP)结构独立的滑移系较少,因此在外部应力条件下,α-Zr变形需要通过滑移协调的同时借助孪生来协调。不难看出,层错和孪晶是α-Zr中两种最主要的面缺陷类型。本文分别针对这两种面缺陷,开展了溶质原子对其影响规律和机制的原子尺度模拟研究,为锆合金包壳材料的设计改进提供理论指导。同时针对锆基体,开展了不同辐照条件下辐照损伤过程的研究,为探索锆合金包壳材料的辐照损伤机理、预测辐照对其性能的影响并为开发新锆合金提供数理模型和理论基础。新锆合金设计方面:通过第一性原理计算含合金元素(Sn、Fe、Cr和Nb)和非金属溶质原子(H、N、O和C)的锆基体的广义堆垛层错能(GSFE)和孪晶界面能(ETB),研究了这些溶质原子对沿不同滑移系({0001}<11-20>基面滑移系、{10-10}<11-20>柱面滑移系和{11-22}<11-23>锥面滑移系)的层错和不同孪晶界面({10-12}拉伸孪晶和{10-11}压缩孪晶)的影响规律和作用机制。锆合金辐照损伤机理方面:基于第一性原理计算,探讨了含不同空位浓度的单空位纯锆、含单空位和双空位锆基二元合金体系的结构稳定性。基于分子动力学模拟,系统研究了不同辐照条件下(不同辐照温度300K、400K和500K、初级碰撞原子(PKA)能量为2keV、6keV和10 keV以及PKA起始运动方向为<0001>和<01-10>)α-Zr中离位级联的产生、发展和退火的辐照损伤过程。本文的主要结论如下:①合金元素与Zr原子的体积差和电负性差显著地影响Zr47X1的不同滑移系GSFE。Sn、Fe、Cr和Nb四种合金元素均会降低{0001}<11-20>基面滑移系和{11-22}<11-23}锥面滑移系的不稳定层错能(γus)和本征层错能(γis),其影响程度依次为:Fe>Cr>Nb>Sn;而降低{10-10}<11-20>柱面滑移系的γus和γis的合金元素的顺序依次为:Cr>Nb>Fe。因此,同时提高锆合金强度和延性的合金元素的顺序依次为:Cr>Fe>Nb>Sn。② H、N、O和C四种元素掺杂在锆基体中均降低锆的{0001}<10-10>基面滑移系和{11-22}<11-23>锥面滑移系的不稳定堆垛层错能(γus)和本征堆垛层错能(γis)。计算相应的延性参数D均小于1,得知这四种元素的掺杂均导致锆的脆性增加。③合金元素的原子半径与锆原子半径之差越大,其{10-12}拉伸孪晶偏析能(ETBS1)和{10-11}压缩孪晶偏析能(ETBS2)越小,ETBS1和ETBS2大小的顺序依次为:Fe<Cr<Nb<Sn。这是与四种不同溶质原子的电荷分布对孪晶偏析能的影响相一致。因此,通过{10-12}拉伸孪晶偏析能和{10-11}压缩孪晶偏析能提高强度的合金元素的顺序依次为:Sn<Nb<Cr<Fe。④H原子稳定存在于靠近{10-12}孪晶界面的五种挤列子间隙位置、四种八面体间隙位置、三种六方间隙位置和两种四面体间隙位置中,H原子容易从{10-12}孪晶界面偏析到这些间隙位置。C原子最容易从{10-12}孪晶界面偏析到八面体间隙位置的第一种位置,N和O原子最容易从{10-12}孪晶界面偏析到八面体间隙位置的第四种位置。⑤通过优化程序得到了含单空位的15个和35个锆原子的稳定结构。空位作为第一近邻原子的电荷密度在相邻原子的方向上延伸,然而这些含有锆原子的电荷密度作为第一近邻保持对称。锆原子数的增加导致总态密度主峰的增加。⑥合金元素Sn和Nb位于第二种位置、合金元素Cr位于第一种位置分别是含有1个空位和1个合金元素(Sn和Nb、Cr)的142个锆原子超胞的稳定位置。然而合金元素Fe两种位置的费米能级差不多,因此,合金元素Fe的两种位置都可能是含有1个空位和1个合金元素Fe的142个锆原子超胞的稳定位置。合金元素Sn位于第三种位置、合金元素Fe位于第一种位置以及合金元素Cr和Nb位于第二种位置分别是含有2个空位和1个合金元素(Sn、Fe、Cr和Nb)的141个锆原子超胞的稳定位置。⑦晶体温度为300K、400K和500K,PKA的初始运动方向为<0001>方向的级联体积均大于相同晶体温度下PKA的初始运动方向为<0110>方向的级联体积。并且观察到最大尺寸的级联出现在0.4 ps后,它与PKA的晶体温度、PKA的能量和初始运动方向无关。挤列子的形成是由级联发展过程中出现的隧道所导致。⑧级联的驰豫时间是描述辐照损伤过程中级联退火的微观缺陷结构演化过程的关键参数。PKA的能量越高,产生的缺陷越多、缺陷之间的距离越大,导致其复合需要更长的时间,因此级联的驰豫时间随着PKA能量的增大而增加。