目前,硫化氢（H2S）是能源行业中广泛存在的污染物之一。工业上,H2S的排放会造成设备腐蚀,引发催化剂中毒。除此之外,H2S因其毒性对人体健康也有极大危害。因此,如何高效、清洁脱硫引起了各国学者的广泛关注。分子筛吸附脱硫法具有低能耗、装置简单、吸附剂再生性能好等优势,因而在工业脱硫领域得到了大量应用。目前,关于分子筛对H2S的吸附研究主要集中在分子筛吸附量测试和分子筛改性上,而分子筛的结构因素对H2S吸附的协同作用仍不清楚。多烟气组分的竞争吸附机制和有关H2S在分子筛中的吸附动力学还有待进一步研究。本文针对以上存在的问题,将分子筛结构、工业实用分子筛类型、多组分气氛和金属改性等吸附影响因素考虑在内,采用分子模拟的方法对H2S在分子筛中的吸附行为进行了一系列研究。本文首先采用巨正则蒙特卡洛理论（GCMC）模拟了36种具有不同结构特征的全硅型分子筛对H2S的吸附过程。模拟结果发现,在313K、101.3k Pa条件下,分子筛的孔径位于7-9（?）时可以吸附更多的H2S分子且分子筛的比表面积与吸附量正相关。同时发现,分子筛的元环大小和形状也会影响吸附性能。继续采用上述方法结合分子动力学理论（MD）,详细研究了H2S在5种工业上广泛使用的分子筛（CHA、BEA、MFI、LTA、FAU）中的吸附行为。模拟结果表明,在H2S纯组分气氛条件下,CHA和FAU分子筛分别在不同压力下展现了较好的吸附性能;而在CO、CO2、H2O和N2同时存在的多烟气组分条件下,CHA分子筛对H2S的吸附量最大、选择性较低,FAU分子筛对H2S体现了较高的选择性。H2S/CO的选择性系数远低于其它烟气组分,说明CO是影响H2S吸附的主要烟气组分。此外,两种气氛条件下,CHA、LTA和FAU分子筛在313K下的都具有较高的扩散速率。同时发现,扩散速率随气体浓度增大呈现先增大再减小的趋势。基于上述研究,可知CHA分子筛对H2S的吸附和扩散性能总体较好,但在多烟气组分环境下对H2S的选择性较差。因此,为了提高CHA分子筛对H2S的选择性,进一步采用密度泛函理论（DFT）研究了CHA型分子筛上负载金属（Cu、Fe、Co、Ni）后,即金属改性SSZ分子筛对H2S和烟气组分的吸附分离性能。模拟结果发现,负载金属和分子筛骨架都会影响分子筛吸附性能。最后,可以从吸附构型和吸附能发现负载Co的SSZ分子筛不但对H2S有强吸附作用,而且增大了对CO,CO2和H2O的吸附难度,是本文研究中最具前景的分子筛脱硫材料。