【摘 要】
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作为双酚A（BPA）替代物的双酚S（BPS）在多个工业领域应用广泛,目前在各类水体中均可检测到,降低其浓度和产物毒性对环境安全具有重要意义。电化学技术因其无二次污染、即停即止等优点受到广泛关注。因此,本研究构建了一种光辅助电活化过硫酸盐体系,并探究耦合体系活化不同种类过硫酸盐（包括过一硫酸盐,PMS和过二硫酸盐,PDS）对BPS的降解效果。为验证耦合体系的有效性,探究了该体系对BPS的去除效果,研
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作为双酚A（BPA）替代物的双酚S（BPS）在多个工业领域应用广泛,目前在各类水体中均可检测到,降低其浓度和产物毒性对环境安全具有重要意义。电化学技术因其无二次污染、即停即止等优点受到广泛关注。因此,本研究构建了一种光辅助电活化过硫酸盐体系,并探究耦合体系活化不同种类过硫酸盐（包括过一硫酸盐,PMS和过二硫酸盐,PDS）对BPS的降解效果。为验证耦合体系的有效性,探究了该体系对BPS的去除效果,研究水体背景和操作条件等因素影响下BPS的降解效果,分析耦合体系的降解机制。利用量子化学软件计算BPS分子结构和反应能垒等特性,结合降解中间产物推测BPS可能的降解路径。本研究首先探讨了太阳光辅助电活化过硫酸盐体系降解污染物的可行性。相比于单独电活化体系,耦合体系对BPS的去除在90 min内提高了18.5%。太阳光的加入提高了耦合体系对BPS的去除效率,BPS的降解动力学常数从0.01567 min-1增长到0.03585 min-1。与单独太阳光和单独电化学活化相比,耦合体系在使用不同类型的阳极材料（如硼掺杂金刚石,BDD和尺寸稳定电极,DSA）降解BPS时表现出显著的协同效应,使用BDD电极时表现出更高的协同能力。此外,不同电解质浓度、初始pH和腐植酸浓度对耦合体系降解性能的影响较小,在不同条件下该体系对BPS的去除率在90 min内均能达到90%。电流密度为1.0 m A·cm-2时,90 min BPS的降解率可高达到94.1%同时耦合体系的能耗仅低至0.30 k Wh·mg-1 BPS。耦合体系活化PMS的降解效果好于PDS,当BPS的降解率为90%,反应时间可缩短30 min,并且能耗可降低0.10 k Wh·mg-1 BPS。耦合体系活化PMS过程中直接成本(0.0898 CNY·mg-1 BPS)小于PDS(0.1497CNY·mg-1 BPS)。活性组分捕获、淬灭实验和电子自旋共振实验结果表明耦合体系中包括羟基自由基（·OH）和硫酸根自由基(SO4·-)等自由基组分以及单线态氧（~1O2）和电极表面生成的高度活性的复合物（persulfate*）等非自由基组分。45 min内耦合体系活化PMS产生的·OH和SO4·-浓度(3.92μmol·L-1和3.62μmol·L-1)都高于活化PDS(1.42μmol·L-1和1.03μmol·L-1)。通过能量输入和电子传导,PMS可被活化生成·OH和SO4·-,而PDS只能产生SO4·-。循环伏安曲线表明体系内存在非自由基氧化途径,主要通过阳极产生的复合物实现污染物降解,且PMS比PDS具有更高的反应活性。基于密度函数理论（DFT）得出BPS降解的活性位点主要集中在苯环。SO4·-倾向于通过单电子转移方式攻击BPS,而·OH倾向于通过自由基加成的方式攻击BPS。计算反应路径发现·OH和SO4·-易攻击BPS上与羟基基团邻位和间位的芳香环碳原子。结合降解中间产物的鉴定,BPS的降解路径分析表明耦合体系中BPS通过羟基化、磺基化和C-C键断裂等途径降解,次级中间产物主要通过开环、取代、加成、C-C键断裂和脱羧等过程进行降解。利用定量结构-活性关系（QSAR）预测了中间产物的毒性,结果表明耦合体系能有效降低BPS的生物毒性。本研究构建一种光辅助电耦合体系活化过硫酸盐,可对污染物实现绿色、经济、高效的降解,并为BPS等难降解有机物的降解过程提供了理论支撑和基础数据。
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