Fe基氧化物/PMS体系催化降解抗生素和染料的性能研究

来源 :重庆三峡学院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zx20060522
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多相金属催化剂可以活化过氧单硫酸盐PMS产生活性自由基来降解有机污染物,在水环境治理中表现出了巨大的潜力。其中,多相铁基催化剂因其经济高效对环境污染小得到广泛关注。铁基纳米颗粒和铁基双金属催化剂活化PMS可达到对水体中污染物的高效降解。但存在金属颗粒易团聚,材料制备复杂等不足,且往往需要借助外界条件(如光、电和超声等)才可完成对污染物的降解,这无疑加大了污水处理的难度和成本。因此,制备具有高催化活性的结构稳定、成本低廉的多相铁基催化剂,优化污水处理过程,对水体治理具有重要的现实意义。本研究制备了两种铁基氧化物,将催化剂与过硫酸盐高级氧化技术相结合降解水中难降解污染物,相关研究成果为多相铁基催化剂的制备以及水体中有机污染物的处理提供了一定的指导意义。具体研究内容及结果如下:(1)以铁酞菁为铁源,聚醚P123为模板,采用水热原位掺入法合成了负载于介孔二氧化硅中的超精细α-Fe2O3纳米颗粒催化剂。通过表征发现成功合成了介孔二氧化硅载体且超精细α-Fe2O3纳米颗粒(<8 nm)均匀分散在载体中。将该催化剂用于激活过硫酸盐PMS降解抗生素类污染物四环素,结果表明超精细α-Fe2O3纳米颗粒的存在可使四环素在加入PMS 35分钟后达到90%的降解效率。该体系在广泛的溶液pH值(1-11)范围内对四环素均有良好降解。SO4·-、·OH、O2·-、~1O2四种自由基均参与反应,共同降解四环素。对反应中间产物进行分析,发现四环素先经过二甲氨基的解离,再经过二甲氨基脱甲基、去除酰胺基和羟基脱水,最后打开六元环完成降解。(2)通过一步热处理将Fe掺杂在Mn3O4中制备了含有表面氧空位的铁基双金属复合材料,通过调变Fe的掺杂量来控制表面氧空位的浓度。通过多种表征手段对材料进行表征,结果显示在材料中存在氧空位,且在一定范围内Fe掺杂量越多氧空位浓度越高。将材料用于激活过硫酸盐PMS降解染料罗丹明B和橙黄Ⅱ,发现在最佳的反应条件下,罗丹明B与橙黄Ⅱ的降解效率可达100%。反应中主要起作用的自由基是~1O2。分析反应产生的中间产物,结果表明罗丹明B经过N-脱乙基反应和C=N键的裂解,然后经历脱羧和脱氨,最后经过开环反应完成降解。橙黄Ⅱ经过偶氮双键(N=N)的断裂,随后经过萘氧化,最后经过脱氨和完成降解。
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