随着电子器件小型化的不断发展，从纳米尺度乃至分子尺度上研究器件电学性质的分子电子学越来越受到人们的广泛关注。随着实验技术的不断进步，包括纳米加工技术，自组装技术，扫描隧道显微镜技术以及劈裂结等方法的发展，人们得以在小分子或分子基团甚至是单个分子的水平上制作分子器件，并进一步研究它们的电学输运性质。到目前为止，在纳米尺度上寻找合适的功能分子或纳米材料来实现宏观电子器件所具备的功能，是分子电子学的主要议题。近些年，人们将目光转向了低维纳米材料的研究。特别是石墨烯，一经发现立即开启了人们研究低维纳米材料的热潮。与石墨烯同属于碳族材料的硅烯，被认为能够更好地与现代硅基技术兼容，也同样备受瞩目。要将石墨烯和硅烯应用到电路中，通常会将其切割成纳米带。目前，人们已经开展了大量丰富的工作来研究石墨烯和硅烯纳米带的输运性质，但仍然存在一些问题值得我们去探讨。例如，锯齿形石墨烯纳米带（ZGNRs）基态下两侧边缘碳原子反铁磁耦合，总磁矩是零，限制了其在分子自旋电子学方面的应用，需要采取适当措施调控边缘碳原子的磁化方向;裸露的硅烯纳米带不稳定，因此在硅烯纳米带制备过程中需要将边缘硅原子进行修饰，采用不同的化学环境会产生不同的边缘修饰情况，而目前对于不同的边缘修饰情况的硅烯纳米带片段的输运性质尚不明确等等。另外，基于石墨烯和硅烯纳米带的多功能分子器件的设计仍然是当前的一个研究热点。　　本论文利用密度泛函理论与非平衡格林函数相结合的方法研究了锯齿形石墨烯和硅烯纳米带的电荷和自旋输运性质，设计了基于石墨烯纳米带的多功能分子器件，并采用自掺杂的方法对ZGNRs的边缘磁性进行了调控，还研究了不同官能团修饰的锯齿形硅烯纳米带(ZSiNRs)的电荷输运性质。具体研究内容和结果如下:　　1.低并苯分子连接石墨烯纳米带电极自旋输运性质的研究　　我们在理论上设计并研究了一种全碳分子结，它是由一系列低并苯分子嵌在ZGNRs电极组成的。我们研究的低并苯分子包括并三苯、并四苯、并五苯和并六苯。通过施加外部电场或磁场，ZGNRs电极能够由反铁磁态调控为铁磁态。我们模拟了左右ZGNRs电极在外部电磁场作用下被设置成自旋平行和自旋反平行两种组态，并利用第一性原理的方法，计算了该器件在两种组态下的自旋输运性质，深入分析了并苯分子的长度对器件自旋输运性质的影响。理论计算结果显示，自旋极化的ZGNRs电极能够诱导低并苯分子在费米能级附近产生自旋极化的电子态，并且随着苯环数量的增加，这种作用不断增强，能够不断地促进电子输运。此外，在该分子器件中，我们观察到了自旋过滤效应和双向自旋整流效应，并且在很宽的偏压范围内都可以观察到上述现象，其中自旋极化率可以达到接近100％，整流比超过103。在低偏压-0.1V到0.1V范围内，器件还表现出了巨磁电阻效应，磁阻比达到了8000％。另外，我们还在器件中发现了负微分电阻效应。我们对这些有趣现象的物理机制进行了解释。其中，巨磁电阻效应，自旋过滤和自旋整流效应主要是由于左右电极在费米能级附近的能带波函数对称性不匹配引起的。而负微分电阻效应不仅是由于能带波函数对称性不匹配，还与中心分子的能级有关。我们相信这些发现为基于石墨烯材料的高性能自旋电子器件的设计与合成提供了理论指导。　　2.边缘去氢对线缺陷石墨烯纳米带磁性和自旋输运性质的调控　　由于氢终端的ZGNRs总磁矩为零，并且能带结构只发生了轻微的自旋劈裂，限制了其在自旋电子学方面的应用。我们的工作是将扩展的线缺陷-558线缺陷和57线缺陷引入到ZGNRs体系中实现自掺杂，并研究了边缘去氢效应对线缺陷ZGNRs的磁性和自旋输运性质的影响。计算结果表明，边缘去氢效应能够显著诱导或加强558线缺陷ZGNRs的磁性，但对57线缺陷ZGNRs的磁性没有效果。这主要是边缘未饱和的558线缺陷ZGNRs在费米能级附近产生了一个自旋极化的σ边缘态，这个边缘态的产生加强了费米能级附近能带的自旋劈裂。并且，比起纯净的ZGNRs，边缘未饱和的558线缺陷ZGNRs能够实现纳米带两侧边缘碳原子反铁磁耦合到铁磁耦合的转变。此外，边缘去氢效应能够有效地提高我们所研究的分子器件的自旋极化效率。理论分析结果表明费米能级附近σ边缘态的存在对调控基于石墨烯体系的自旋电子器件的自旋输运性质发挥着重要作用。　　3.边缘氢化氧化对硅烯纳米带电荷输运性质的影响　　由于纯净的硅烯纳米带的边缘悬挂键不稳定，通常会对其进行化学修饰。在激光刻蚀或者氧化切割硅烯纳米带的过程中，可能会引入各种氢化氧化官能团（H，H2，O或者OH基团）。因此，利用第一性原理的方法，我们研究了边缘氢化或氧化的ZSiNRs片段连接氢原子终端的ZSiNRs电极的输运性质，并系统地检测了不同边缘官能团修饰对其输运性质的影响。我们主要研究了两类体系:一类是边缘官能团H，OH，O和H2位于ZSiNRs的两侧，一类是边缘官能团OH，O和H2位于ZSiNRs的一侧，另一侧始终用H基团饱和。这些对称和非对称的边缘官能团修饰表现出不同的电流-电压曲线特性。对于前者，偏压下的电流都受到抑制，而后者，电流明显增强。这主要是由于对称边缘官能团修饰的ZSiNRs的结构具有沿中心轴的C2对称操作，左右电极的π和π*能带波函数的对称性不匹配能够对输运起到抑制作用。此外，不同边缘官能团修饰ZSiNRs的电流大小的比较结果为:H＞OH＞O＞H2。这主要是由于OH基团与边缘Si原子的杂化方式与H基团类似，都是类sp2杂化，OH基团饱和的ZSiNRs与H基团饱和的ZSiNRs具有相似的能带结构;O基团饱和的ZSiNRs会在费米能级附近产生一条能带提供输运通道;而H2基团饱和的ZSiNRs会在费米能级附近产生带隙不利于输运。因此，边缘官基团修饰在硅基纳米带器件的电荷输运性质方面发挥着重要的作用，理解它们的作用机理对硅基纳米带器件的实际应用具有十分关键的作用。　　论文包括以下六章内容:第一章为绪论部分，主要介绍了分子电子学的研究背景，分子器件的实验与理论研究进展，分子器件的传输特性以及石墨烯和硅烯及其纳米带的结构与性质。第二章为理论方法部分，介绍了计算电子结构的方法-密度泛函理论，以及计算分子器件输运性质的非平衡格林函数方法。同时还介绍了应用密度泛函理论与非平衡格林函数方法自洽求解器件输运性质的过程。第三到五章介绍了基于上述理论方法所做的具体工作和计算结果:第三章研究了低并苯分子连接石墨烯纳米带电极构成器件的自旋输运性质，成功地设计了具有巨磁电阻效应，双向自旋过滤和自旋整流效应以及负微分电阻效应的多功能分子器件;第四章研究了边缘去氢对线缺陷石墨烯纳米带磁性和自旋输运性质的调控，成功地实现了ZGNRs两侧边缘碳原子反铁磁耦合到铁磁耦合的转变，并提高了器件的自旋极化率;第五章讨论了各种边缘氢化氧化官能团对硅烯纳米带电荷输运性质的影响。第六章对本论文工作进行了总结和展望。