表面活性剂辅助的纳米材料的控制合成和机理研究

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近年来,随着纳米科技的发展,发现与合成新型的、高质量、性能优异的纳米结构材料成为多学科交叉研究的热点。本论文中,我们选择了几种重要的无机物,包括铬酸盐、钨酸盐、硫化铅以及银、铜和钯等金属,利用表面活性剂辅助的水溶液方法,成功合成了包括纳米棒、空心纳米球、枝晶、星状纳米颗粒、纳米立方块以及金属核-壳结构等多种形态的纳米和微米结构,系统研究了它们的形成机理和发光特性。 在第一章中,我们简要介绍了纳米科技领域的发展状况及研究现状,概括了几种通常使用的纳米材料制备方法,如水溶液法、非水溶液法、水热/溶剂热法以及模板法等,阐述了表面活性剂在纳米材料制备中的作用与应用。 作为半导体化合物,PbS由于具有窄的带隙能(0.41ev)和大的激子波尔半径(18nm),而成为一种重要的半导体材料。在第二章中,我们利用表面活性剂辅助的水溶液回流法成功地合成了单晶PbS纳米和微米结构,包括星状枝晶、多角的颗粒、去角的立方块(十四面体)和纳米立方块。星状PbS枝晶具有新颖结构:沿晶体的<100>方向生长出6个形态和大小均等的“枝”,每个“枝”具有一个“主干”,每个“主干”上又生长出4排相互垂直的“分枝”,每排“分枝”由相互平行的“纳米棒”组成,每个“纳米棒”垂直于“主干”。典型的PbS枝晶是在以下条件下合成的:分别以Pb(AC)2和硫代乙酰胺(TAA)作为反应的前躯体,摩尔比Pb(AC)2/TAA=2/1,初始反应温度80℃,100℃回流30分钟,表面活性剂为3g CTAB/100mL。去角的立方块(十四面体)具有丰富的{100}面,具体的典型合成条件为:摩尔比Pb(AC)2/TAA=1/3,初始反应温度40℃,100℃回流12小时。通过对PbS结构演化的系统研究,我们提出了PbS纳米—和微米结构形成的机理。具有面心立方结构的PbS纳米结构的形状主要是由晶体沿<100>和<111>方向生长速率的比值R决定的。在PbS成核的早期阶段,Pb(AC)2/TAA摩尔比和初始反应温度影响R值,并影响PbS的最终形态。在现有的实验条件下,我们可以通过调节Pb(AC)2/TAA摩尔比、初始反应温度和反应时间控制PbS纳米晶的形态,通过形态演化的系统研究,该方法有望用于其它具有面心立方结构
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