Ni泡沫结构化催化剂的传热性能及其用于甲烷化反应的研究

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随着我国经济的快速发展和城市化进程的全面推进,天然气作为一种安全、清洁、便捷的优质能源,备受青睐,其供需矛盾将越来越突出。因此充分利用丰富的煤炭和生物质资源经气化甲烷化合成天然气具有重要意义。甲烷化反应为快速强放热反应,要求催化剂在具有较好的催化性能的同时还得具有较优的传热性能。基于实验室小试基础,本文研究了新型Ni泡沫结构化催化剂的传热性能及其用于上甲烷化反应过程。在固定床内装填100 PPI的Ni泡沫结构化催化剂,反应压力为0.5MPa,反应温度为280-580℃,体积空速为9000-21000-1的条件下进行动力学实验。其中,进口气体组成范围如下:CO 0.0500-0.1500,CO2 0.0727-0.2500,H2 0.2647-0.5000,CH4 0-0.4000,N2 0.1000-0.6000。根据Langmuir-Hinshelwood均匀吸附理论,以CO,CO2为关键组分,CO,C02甲烷化反应为独立反应建立甲烷合成动力学模型,运用Levenberg-Marquardt法结合Universal Global Optimization法对模型进行拟合计算得到相关模型参数值,残差分析和统计检验结果证明所建模型是合适的。研究了气体流动情况下装填Ni泡沫结构化催化剂固定床的传热性能。在反应器中心加热棒400-500℃,空气进口温度160-200℃,空气进口流量4.0-6.0 Nm3·h-1的条件下,测得了催化剂床层的轴径向温度分布,并且考察了操作条件对床层温度分布的影响。根据微元环柱体热量守恒,建立了没有反应的二维传热模型,利用正交配置法解所建模型得到Ni泡沫结构化催化剂床层的有效导热系数为2.2-3.4W·m-1·K-1,壁给热系数为170-255 W.m-2.K-1,并对所得参数进行了关联。基于微元环柱体的物料能量守恒建立了合成气甲烷化绝热固定床反应器二维拟均相数学模型,并结合所得动力学方程和传热参数关联式,采用有限差分法对所建模型进行求解。求解得到了装填Ni泡沫结构化催化剂固定床反应器内温度和浓度的分布,分析了反应器内部的温度及浓度分布规律。考察了原料气进口温度、进口压力、出口气体循环比等操作条件对反应器内部温度、浓度分布的影响。为反应器的优化设计及操作提供可靠的依据。
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