【摘 要】
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环境污染和绿色清洁能源的短缺是目前全球范围内面临的一些严重问题。基于半导体的光催化技术是利用丰富清洁的太阳能,解决环境污染和能源短缺的可行性措施之一。TiO2和WO3作为最常见的宽带隙n型半导体,因其成本低,制备简便而被广泛应用于光催化各个领域,如有机物降解、水分解制氢和氧气、二氧化碳还原等。然而由于太阳光的利用效率低和光生电子空穴对的快速复合导致单纯的TiO2和WO3光催化性能不理想,因此采用不
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环境污染和绿色清洁能源的短缺是目前全球范围内面临的一些严重问题。基于半导体的光催化技术是利用丰富清洁的太阳能,解决环境污染和能源短缺的可行性措施之一。TiO2和WO3作为最常见的宽带隙n型半导体,因其成本低,制备简便而被广泛应用于光催化各个领域,如有机物降解、水分解制氢和氧气、二氧化碳还原等。然而由于太阳光的利用效率低和光生电子空穴对的快速复合导致单纯的TiO2和WO3光催化性能不理想,因此采用不同策略改善n型半导体（TiO2、WO3）的光催化性能是本文研究的重点,研究内容包括以下几个方面:（1）通过简便的一锅水热法合成了由TiO2（P25）纳米颗粒与开口球状Cu2O组成的Cu2O/TiO2（P25）复合材料。通过不同反应条件的水热实验研究了Cu2O纳米颗粒的演变过程,证明反应温度和时间对其形貌有重要影响。Cu2O/TiO2（P25）（60 wt%）具有优异的光催化产氢性能,产氢速率高达2.55 mmol g-1 h-1,分别是Cu2O和TiO2（P25）的41.46和3.88倍。通过一系列实验表征证明复合材料光催化性能的提高归因于Cu2O/TiO2（P25）p-n异质结的形成,有效的分离了电子空穴对,提高了电子转移速率,且可见光和紫外光对光催化剂具有协同作用。（2）采用惰性气体煅烧法制备了富氧缺陷的二维超薄WO3-x纳米片,然后通过光沉积的方法成功制备了贵金属单原子Au修饰的富氧缺陷WO3-x纳米片(Au1-WO3-x)。XPS,UV-vis-NIR和EPR实验结果证实Au的引入更有利于氧空位在光催化反应中的维持。在常压、室温和可见光照射下,Au1-WO3-x光催化甲苯选择性氧化为苯甲醛的选择性为96%,产率为1631.61μmol g-1 h-1,是单纯WO3-x的4.7倍。通过HAADF-STEM、EXAFS、PL和EPR等测试手段研究了金属位点与含氧缺陷半导体的界面协同作用对甲苯选择性光催化氧化的影响。（3）通过简单的静电自组装方法制备了二维超薄WO3-x-C3N4纳米片异质结构。Zeta电位结果表明WO3-x和C3N4具有相反的表面电荷,这有利于复合材料结构的稳定性和电荷的转移。对不同的光催化剂材料进行光催化甲苯氧化性能测试,评价其光催化性能。所制备的10%WO3-x-C3N4复合材料在紫外可见光下提高了甲苯生成苯甲醛的光催化氧化活性。6小时内苯甲醛的产率为2738.55μmol g-1 h-1,选择性为96%,分别是WO3-x和C3N4的6.6和3.3倍。光催化性能提高的主要原因是二维纳米异质结的成功构建和丰富的氧空位有助于光诱导载流子的分离和迁移。
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