基于Co-Fe层状双氢氧化物及其衍生物复合非均相催化剂类芬顿性能研究

来源 :深圳大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zt20032053
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Co-Fe LDH层状双金属氢氧化物是一种重要的芬顿与类芬顿催化剂,具有易合成、稳定性高、较为廉价、以及比表面积大等诸多优势,所以在近些年的研究越发重视。但是目前Co-Fe LDH最佳催化环境为酸性,这导致催化剂寿命短,且存在二次污染的风险。所以为了进一步提高Co-Fe LDH的性能,本文以Co-Fe LDH作为研究对象,研究其类芬顿性能,并在此基础上对其衍生物的类芬顿性能做了系统性研究,研究内容以及所取得的创新性成果如下:采用共沉淀法合成了四种不同Co/Fe摩尔比的Co-Fe LDH层状双金属氢氧化物,对其进行了XRD、SEM、EDS表征,结果表明四种比例都具有良好的水滑石结构,随着Co含量的提高,样品层片状形貌逐渐转变为颗粒状。并对这四种比例的Co-Fe LDH分别催化双氧水(H2O2)、过一硫酸盐(PMS)降解罗丹明B做了进一步的研究。验证了PMS与Co-Fe LDH的体系更为优异,但降解速率有待提高,溶出离子浓度也需要进一步降低。将Co-Fe LDH加热到400℃下并保温1h,获得四种不同Co/Fe摩尔比的Co-Fe氧化物,经过XRD、SEM、EDS等一系列表征,结果表明获得的物质为Co-Fe尖晶石,且基本维持了对应比例的Co-Fe LDH形貌特征。接着对Co-Fe尖晶石的类芬顿性能做了探究,相同实现条件下,Co-Fe尖晶石催化PMS的性能远优于Co-Fe LDH,其最佳样品为Co1.5Fe1.5O4,进一步,对Co1.5Fe1.5O4在不同条件下的催化性能做了研究对比,以及稳定性,循环性等,证明了30 min内,10 mg的催化剂催化0.5 mg/L的PMS可以实现对10 mg/L的罗丹明B完全脱色。最后结合自由基检测实验对降解机理提出了合理的推导。利用加热搅拌法,在四种比例的Co-Fe LDH表面成功包覆PVA后,在惰性气氛下加热到500℃并保温2 h,利用XRD、SEM、TEM、EDS、XPS一系列表征,证明获得Co7Fe3/Co Fe2O4@C。然后对比Co-Fe LDH的降解性能,表明Co7Fe3/Co Fe2O4@C性能有大幅度提高,可以在10 min中内完全降解50 mg/L的罗丹明B溶液,并通过离子溶出实验,探究出最佳比例为1:1。同时,结合自由基检测实验与循环实验并提出合适的降解机理,接着通过降解对硝基苯酚,证实了Co7Fe3/Co Fe2O4@C(Co/Fe=1:1)优异的降解性能。最后对比Co-Fe LDH体系以及Co-Fe尖晶石体系,证明Co7Fe3/Co Fe2O4@C(Co/Fe=1:1)拥有极大的潜力应用于催化降解领域。
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