【摘 要】
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C-N键广泛存在于各种医药、农药以及具有生物活性的天然产物当中,是许多化工材料的重要组成部分。芳基C-N键形成的最有效的方法之一是乌尔曼型偶联,而铜是一种非贵金属催化剂,常被应用于催化乌尔曼C-N偶联反应,并且具有廉价易得且低毒的性质。不对称乌尔曼偶联在手性配体和反应设计上面临着巨大的挑战,对此反应的研究具有重要意义。金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）是一
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C-N键广泛存在于各种医药、农药以及具有生物活性的天然产物当中,是许多化工材料的重要组成部分。芳基C-N键形成的最有效的方法之一是乌尔曼型偶联,而铜是一种非贵金属催化剂,常被应用于催化乌尔曼C-N偶联反应,并且具有廉价易得且低毒的性质。不对称乌尔曼偶联在手性配体和反应设计上面临着巨大的挑战,对此反应的研究具有重要意义。金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）是一类由金属离子/团簇和有机配体构成的独特的多孔晶态材料,其结构多样性、功能可调性和具有高的表面积,使其在气体吸附、气体分离和非均相催化方面具有广泛的应用。调节金属中心、有机配体以及客体分子的种类可以实现功能性MOFs材料的构筑。基于此,本文构筑了两例新型功能性MOFs材料,其中一种MOFs材料具有独特的手性结构,可作为手性催化剂催化分子内不对称乌尔曼C-N偶联反应。（1）以1,4,5,8-萘四甲酰基二酰亚胺和吩噻嗪为母体设计合成了配体DPNDI和PTZ,与金属铜配位,分别构筑了一例单核铜的三维MOFs材料Cu-DPNDI和一例以铜硫簇为节点的三维MOFs材料Cu-PTZ。这两例MOFs不仅结构新颖,而且热稳定性好,它们具有良好的光物理活性,单晶结构分析表明Cu-PTZ提供了足够的孔道尺寸,有利于催化反应。（2）通过手性拆分,得到了构型较单一的Cu-PTZ-1和Cu-PTZ-2,利用Cu-PTZ-2催化分子内不对称乌尔曼C-N偶联反应,一定程度上实现了对产物构型的控制。这种材料为开发新型的不对称C-N偶联反应催化剂提供了一种新的思路。
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