【摘 要】
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随着国家工业化程度越来越高,化石燃料燃烧等不可再生能源不断消耗,同时产生了大量的污染气体。引发全球气候变暖的罪魁祸首便是大气中二氧化碳浓度的提升,但是目前传统的二氧化碳去除技术通过空气碳捕获或者生物碳捕获来去除二氧化碳,这些去除技术都非常的有限。因此,将二氧化碳通过催化剂的处理加工成为有较高附加价值的化学品是一个重要的去除二氧化碳策略。常见的二氧化碳气体转换的方式有化学还原、光催化还原、电催化还原
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随着国家工业化程度越来越高,化石燃料燃烧等不可再生能源不断消耗,同时产生了大量的污染气体。引发全球气候变暖的罪魁祸首便是大气中二氧化碳浓度的提升,但是目前传统的二氧化碳去除技术通过空气碳捕获或者生物碳捕获来去除二氧化碳,这些去除技术都非常的有限。因此,将二氧化碳通过催化剂的处理加工成为有较高附加价值的化学品是一个重要的去除二氧化碳策略。常见的二氧化碳气体转换的方式有化学还原、光催化还原、电催化还原、光电催化还原、压电催化还原等,其中电催化还原是一种条件较为温和,反应过程直接简便,催化选择性较高的催化方式。研发出催化活性更高,催化过电位更低,具有更高选择性和稳定性的催化剂已经成为近年来研究热点。首先本文改性了一种MOF材料。通过水热法合成了具有典型八面体结构的HKUST-1材料,并采用浸渍法成功将金纳米粒子负载到MOF材料的表面和内部孔隙中,煅烧制备的Au@Cu-MOF-265在暴露了更多的金属活性位点的同时仍然保持着典型的八面体结构,使得它能保持较好的催化活性。催化剂在-1.0 V vs.RHE电压下,生成CH4的法拉第效率最高能够达到45%,能够在6 h内保持较好的电催化还原二氧化碳催化活性。此外,我们成功将Cu-Zn双金属负载到泡沫铜上,通过控制不同的煅烧温度,成功合成了具有独特球状形貌的铜锌双金属氧化物Cu-Zn/CF-400,我们发现Zn的引入能够将絮状结构的Cu金属氧化物结构调整为具有更高催化活性面积和更多金属活性位点的Cu-Zn双金属球状结构。这种结构使得催化剂对C2产物选择性有了一定提高。催化剂在-1.1 V vs.RHE时,C2产物法拉第效率达到最大的46.85%,其中C2H4的法拉第效率为31.25%,且催化剂在9 h内能够保持相对较好的电催化活性。
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