咪唑类离子液体的合成及其脱氮性能研究

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随着环保要求的提高,去除油品含氮化合物势在必行。相较于其他脱氮技术,离子液体脱氮具有条件温和、工艺简单的优势,广泛用于油品脱氮研究。本论文在合成了咪唑类离子液体和双阳离子液体的基础上,研究了不同反应条件下,离子液体对以喹啉和吲哚作为模拟油中的含氮化合物进行萃取脱氮效率的影响,并探究了离子液体对商品化柴油的循环使用性能。具体研究结论如下:以1-苄基-2-甲基咪唑和乙烯基咪唑为原料设计合成了6种咪唑类离子液体,通过核磁共振和红外对其结构进行表征。考察了他们对模拟油和商品化柴油中含氮化合物的去除效率。修饰磺酸基团的咪唑类离子液体对喹啉具有良好的脱除效率,具有苄基的咪唑类离子液体对吲哚表现出较高的脱除效率。重点研究了离子液体和水的比例、反应温度、反应时间以及离子液体和模拟油的比例对具有苄基的3种咪唑类离子液体脱氮性能的影响。实验结果表明,3种离子液体对模拟油中含氮化合物的脱除规律具有一致性。以1-[3-磺酸丙基]-2-甲基-3-苄基咪唑硫酸氢盐(BMS HSO4)为例,在反应温度为40 oC,离子液体和水的比例为1:0.5,离子液体和模拟油的比例为1:5,反应时间为20 min的条件下,BMS HSO4对模拟油中喹啉的去除效率为93.9%,对吲哚的去除效率为52.5%,在重复使用5次后,脱氮效率无明显降低。在相同的条件下,离子液体BMS HSO4对商品化柴油的脱氮效率为50.3%。基于2-乙基咪唑以及1-苄基-2-甲基咪唑设计合成了13种双阳离子液体,并将其用于模拟油和柴油的脱氮性能研究。发现π-π共轭作用可以提高离子液体对吲哚的去除效率。选择以对甲苯磺酸为阴离子的3种双阳离子液体确定了反应温度为25 oC,离子液体和水的比例为1:1,离子液体和模拟油的比例为1:10,反应时间为10 min的脱氮工艺条件。在此条件下,1,2-双(1-苄基-2-甲基咪唑鎓)乙烷对甲苯磺酸盐(C2BM Ts O)对模拟油中喹啉的去除效率为96.5%,对吲哚的去除效率可以达到94.5%,在重复使用5次后,脱氮效率无明显降低。在上述条件下,C2BM Ts O对商品化柴油的脱氮效率为72.1%。本论文中所合成的离子液体均具有合成便捷、产率高、可重复使用等优点。双离子液体在温和的条件下就可以去除对燃料油中的含氮化合物,克服了加氢脱氮工艺所需要的苛刻条件,为未来实现离子液体对实际油品的脱氮具有一定的参考价值。
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