多孔Si3N4陶瓷材料无压制备与性能研究

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Si3N4陶瓷是一种应用广泛的重要结构功能材料,因其具有低密度、高强度、低介电损耗、高抗热震性等优异性能,在工业领域具有重要应用,但受到制备工艺复杂、烧结能耗较大、生产成本较高等诸多问题困扰。本文选择YbF3作为烧结助剂,在较低温度提供烧结液相,并通过与Si3N4表面Si O2反应,促进Si3N4溶解和相变。本论文采用无压烧结方法,研究在较低温度(1500℃以下)下烧结温度、保温时间、烧结气氛以及烧结助剂种类和含量对Si3N4陶瓷制备和性能的影响。实验研究结果表明,烧结温度低于1400℃时,Si3N4陶瓷很难发生相变,其致密度、力学性能较差。烧结温度在1400℃以上时,Si3N4陶瓷开始由α-Si3N4向β-Si3N4转变。烧结助剂的含量对Si3N4陶瓷的孔隙率和相变转化率具有显著影响,当烧结助剂YbF3含量为6 wt.%时,在1500℃条件和N2气氛保护下保温2小时,能够完成一定的致密化和相转变。采用YbF3单相烧结助剂,当烧结温度达到YbF3熔点时,Si3N4陶瓷内部出现液相,促进Si3N4溶解、扩散、沉淀、析出,从而实现晶型转化,而烧结过程中烧结助剂的反应和挥发形成气孔,提高了Si3N4陶瓷的孔隙率。实验结果看,在最高1500℃无压烧结条件下,当YbF3含量达到9 wt.%时,仍不能完成致密化和相变;最佳性能试样SY6-1500气孔率为35.7%,最大抗弯强度为162.2 MPa,介电常数为4.49。采用YbF3与MgF2和CaF2分别组成复合助剂烧结时,在1500℃烧结温度条件下,设定YbF3含量为3 wt.%,添加Mg F2的液相生成温度较仅添加YbF3时有所增高,当Mg F2的含量达到6 wt.%时实现Si3N4主要相变转化,得到试样的抗弯强度为217.8 MPa,介电常数为8.17。而YbF3和Ca F2组成复合烧结助剂在1500℃烧结时,其变化规律与添加Mg F2类似,最大抗弯强度为241.2 MPa,介电常数为2.89。
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