国产反应堆压力容器钢辐照损伤的正电子湮没研究

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反应堆压力容器(Reactor Pressure Vessel, RPV)材料的辐照硬化脆化一直是国内外研究者重大关注的问题。由于RPV作为核反应堆内最大的且不可更换关键部件,其在役寿命决定了整个核电站的寿命,特别是三年前日本福岛核电站放射性泄露事故,与RPV破损直接相关,从而促使人们更加关注核电站关键设备运行的安全性。RPV钢辐照的硬化脆化主要源于辐照产生的微观缺陷,如空位团、空位-溶质原子复合体等,溶质原子沉淀物析出和微量元素在晶界的偏析。这些微观缺陷的产生都会导致韧脆转变温度的下降从而导致材料的力学性能恶化。因此了解RPV钢辐照后微观结构的演变机理及其对材料的力学性能例如辐照硬化等的影响是非常有必要的。本文主要结合了正电子湮没谱学、三维原子探针以及透射电子显微镜研究了室温环境下不同离子辐照对国产核电站压力容器钢材A508-3钢和Fe-Cu合金中的辐照产生的微结构变化,其中选用质子和铁离子辐照的目的是为了在样品中产生足够的类似于初级联级碰撞原子产生空位型复合体缺陷以及溶质原子团簇。主要研究内容和结果如下:国产A508-3钢经110keV、240keV质子辐照后,慢正电子束的多普勒展宽谱测量结果表明,S参数随辐照注量的增加而增大,说明质子辐照后的损伤缺陷类型主要是空位型基体缺陷,质子辐照后A508-3钢的正电子寿命谱的分析结果说明,随着辐照剂量的增大,单空位或双空位向空位团迁移并聚集,空位团从V6增大到V10,密度和平均尺寸都随着辐照剂量的增大而增加。然而,在A508-3钢经3MeV Fe13+离子辐照实验结果中发现辐照剂量仅在0.05dpa时就已经产生了大量的V10型空位团,从而使空位复合体型缺陷趋于饱和态。与质子辐照结果相比较发现,质子辐照主要产生的是迁移型的小空位以及聚集型的空位团,而铁离子辐照能在低剂量下产生高密度的大尺寸的空位团。随后对所有质子辐照和铁离子辐照样品进行了三维原子探针以及透射电子显微镜的观察,结果表明两种离子辐照样品中都没有明显的沉淀、团簇或者晶界处偏析类型的缺陷产生,结合正电子湮没谱的结果得出,室温下的离子辐照产生的缺陷类型主要为空位型缺陷。另外,随着质子辐照剂量的增加,国产A508-3钢的显微硬度逐渐增加,呈现辐照硬化的趋势,表面了辐照产生的空位型缺陷是导致材料硬化的主要原因。同时我们还研究了纯铁以及Fe-Cu合金的室温下质子辐照的S参数变化。通过与质子辐照和铁离子辐照的A508-3钢进行比较发现,纯铁在辐照后损伤区Sav曲线明显要高于A508-3钢的,说明杂质原子会在Fe中抑制空位型缺陷的产生。Fe-Cu合金在240keV质子辐照后S参数也随辐照剂量的增加而逐渐增加,但是Cu含量比较高的合金在辐照后会产生更多的富铜团簇沉淀,从而导致S参数下降。Cu元素原子会随着辐照剂量的增大逐渐在空位团附近偏聚形成V-Cu复合体。我们还采用正电子湮没符合多普勒展宽谱研究了RPV钢A508-3和Fe-Cu合金分别在375℃和550℃中热时效实验中富Cu原子沉淀的形成和演变,结果表明随着热时效的时间增长,富Cu团簇超细沉淀开始增多,但是当时效时间达到临界值时,Cu原子沉积粒子会积聚成尺寸很大的团簇,从而很难捕获到正电子,因此符合多普勒展宽谱中的Cu的特征峰曲线就会下降。
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