风力与太阳能发电具有间歇性、随机性的天然特点,需要先进的储能技术实现发电与用电时间解耦和,并缓解发电波动对电网的冲击。大规模储能电站需要连续运行数年甚至数十年,对稳定性和安全性的要求非常高,且对成本的要求苛刻,其建设成本必须足够便宜,才可以利用储能收益获得利润。然而,目前的大规模储能技术都有各自的短板,仍然不能完全满足实际应用需求。针对上述问题,本论文提出了新型的搅拌式自分层电池,具有高安全、长寿命、低成本等优点,有望用于大规模储能。该电池的设计是基于电解液相分离以及活性物质相分配的原理,其结构具有热力学稳定性,由上到下分为液-液-固三层,分别是有机正极液、水相电解液和锌负极。只要将各种电池配料全部倒入容器中,电池的结构就会在重力的作用下自动形成,并可承受一定程度的机械扰动。搅拌被引入电池以加速充放电反应,打破了传统电池中电化学反应受限于离子扩散速率的瓶颈。搅拌所消耗的功率仅为电池充、放电功率的约千分之一,却可将最大功率提升一个数量级。此外,该电池不需要隔膜或任何固相离子导体,其结构的热力学稳定性可以自动修复一些副反应带来的组分变化,所以天然免疫隔膜老化、电极材料晶体结构劣变、枝晶生长、负极析氢等常见电池失效机制,表现出优异的循环稳定性。搅拌式自分层电池的配方设计涉及电解液相分离、活性物质相分配等全新的溶液化学问题。针对相分离问题,本论文提出通过“盐析”作用使极性有机溶剂从高浓度无机盐水溶液中析出,形成“强极性-弱极性”双液相分层体系,与常见的“极性-非极性”分层体系相比,避免了非极性溶剂的使用,解决了非极性液体中离子解离度低、电导率低的难题;针对相分配问题,本论文提出使用疏水的抗衡阴离子,平衡氧化态的活性物质阳离子所带的电荷,形成疏水的疏松离子对,仅溶解在有机相,不溶于水相,从而达到正极氧化态活性物质自动与负极隔离的目的。本论文探索了多种配方以构建搅拌式自分层电池,其中最成功的是锌/2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基（锌-TEMPO）体系。该体系能量密度可与商用全钒液流电池相当;可满充满放循环500圈没有明显的容量衰减;水相电解质不可燃烧,保证了高安全性;活性物质成本低,系统成本有望降低到每千瓦时70美元。除此以外,锌-碘、锌-二茂铁等体系也表现出较好的循环可逆性。基于对大量配方的研究,本文总结了搅拌式自分层电池的一系列设计原则,可用于指导探索其他自分层电池配方。考虑到它们良好的循环稳定性、绝对的安全性和极其容易的制造工艺,搅拌式自分层电池有望成为未来储能电站系统的解决方案。