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汽车尾气排放产生的氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一,严重危害生态环境和人体健康,其有效去除成为重要的研究课题。选择催化还原法(SCR)是消除NOx的有效方法。许多还原剂,如HC、NH3、H2均应用于SCR反应中。本文我们选用清洁、低温高活性的H2为还原剂,探讨了富氧条件下的H2-SCR反应。
本文首先选用SAPO-46、Beta、SAPO-41三种分子筛作为载体,负载Pt后应用于H2-SCR反应。研究发现Pt/SAPO-41催化剂具有最高的活性和选择性,140℃时NO转化率为76.5%,N2选择性为86.2%。NH3-TPD结果表明在本体系中酸性并不是deNOx反应的决定性因素。
考察了各种因素对Pt/SAPO-41催化性能的影响:0.5 wt%的Pt负载量,提高载体结晶度以及合适的硅含量能够获得活性较佳的催化剂。此外还考察了空速、反应气体浓度及不同气氛预处理对0.5%Pt/SAPO-41催化剂的影响。结果表明,催化剂在较大的空速范围内都能显示优异的催化性能;适当的氧气可以促进反应的进行,过量的氧气会争夺部分氢气使得参与目标反应的氢气减少,从而降低反应的活性和选择性;H2浓度的增加加强了NHx(ads)物种的吸附,因而提高了反应的活性和选择性;由于反应过程中Pt的价态会进行调整与转化,所以不同气氛预处理对催化剂的活性影响较小。
通过原位红外光谱考察了反应条件下催化剂表面形成的吸附物种,发现吸附的NHx物种是H2-SCR反应的重要中间物种,基于结果推测了Pt/SAPO-41催化剂上H2-SCR反应的可能机理。
为进一步提高催化剂的活性,选用过渡金属(Co、Mn、Cu、Mo、V等)采用共浸渍法制备2%M-0.5%Pt/SAPO-41,结果表明Mo和V分别在140℃以下和140℃以上有较好的促进作用。添加Mo可使催化剂在120℃的NO转化率提高10%,红外结果显示Mo改性的催化剂增加了NOx的吸附。