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随着工农业的快速发展,水体污染问题日益突出,大量的抗生素被排放到废水,其残留会对生物、人类的健康构成潜在威胁。芬顿技术和光催化技术能够有效去除水体中有机污染物,引起人们的广泛关注。传统均相芬顿技术存在对pH要求高、铁离子回收困难等问题,因而非均相芬顿技术进入人们的视野,其应用由于H2O2利用率低、Fe3+还原为Fe2+速率慢等问题受到限制。而光催化技术面临太阳光利用率低、光生电子-空穴对易复合等问题,其应用也受到一定的限制。
光催化-非均相芬顿耦合技术一定程度上解决了这些问题。当光照到半导体催化剂上,可见光激发的电子转移到芬顿反应中,促进Fe3+还原为Fe2+,加快芬顿反应循环进行;同时也有效抑制了光生电子-空穴对的复合,有利于光催化反应的进行。本文拟用光催化和芬顿技术相结合的方法高效去除难降解有机污染物。以可见光响应的铁酸铋(BiFeO3)为基质制备了两种复合光催化剂,并通过一系列表征手段对材料的形貌、组分和结构等进行分析,最后讨论了光催化与芬顿协同降解有机物的效果和机理。主要研究成果如下:
(1)采用溶剂热-高温煅烧法合成了BiFeO3,该方法可获得大量的BiFeO3,再通过化学腐蚀原位法合成了BiFeO3/BiOBr异质结结构,并用来探究光催化与非均相芬顿协同降解四环素的性能。结果表明,在溶液pH=3、100μLH2O2、0.5g/L催化剂的条件下,经过80min体系对50mg/L四环素的降解率达到91.41%,表观速率常数K为0.0275min-1。重复性试验和相关检测结果表明,催化剂经过5次的循环利用后,铁离子溶出量小,性质稳定且具有良好的重复使用性。
(2)通过一步共煅烧法合成了BiFeO3/g-C3N4/WO3三元球形复合材料,在可见光照射下,所获得的三元复合物比纯g-C3N4,WO3,BiFeO3及其二元复合物表现出更优异的光催化-芬顿降解性能。结果表明,在溶液pH=3、200μLH2O2、0.5g/L催化剂条件下,50mg/L四环素在光催化-芬顿协同作用下90min内基本降解完全。此外,根据WO3、g-C3N4和BiFeO3的带隙结构、导带价带位置以及自由基捕获试验,发现BiFeO3/g-C3N4/WO3复合材料的电荷转移遵循直接固态Z型机制。
光催化-非均相芬顿耦合技术一定程度上解决了这些问题。当光照到半导体催化剂上,可见光激发的电子转移到芬顿反应中,促进Fe3+还原为Fe2+,加快芬顿反应循环进行;同时也有效抑制了光生电子-空穴对的复合,有利于光催化反应的进行。本文拟用光催化和芬顿技术相结合的方法高效去除难降解有机污染物。以可见光响应的铁酸铋(BiFeO3)为基质制备了两种复合光催化剂,并通过一系列表征手段对材料的形貌、组分和结构等进行分析,最后讨论了光催化与芬顿协同降解有机物的效果和机理。主要研究成果如下:
(1)采用溶剂热-高温煅烧法合成了BiFeO3,该方法可获得大量的BiFeO3,再通过化学腐蚀原位法合成了BiFeO3/BiOBr异质结结构,并用来探究光催化与非均相芬顿协同降解四环素的性能。结果表明,在溶液pH=3、100μLH2O2、0.5g/L催化剂的条件下,经过80min体系对50mg/L四环素的降解率达到91.41%,表观速率常数K为0.0275min-1。重复性试验和相关检测结果表明,催化剂经过5次的循环利用后,铁离子溶出量小,性质稳定且具有良好的重复使用性。
(2)通过一步共煅烧法合成了BiFeO3/g-C3N4/WO3三元球形复合材料,在可见光照射下,所获得的三元复合物比纯g-C3N4,WO3,BiFeO3及其二元复合物表现出更优异的光催化-芬顿降解性能。结果表明,在溶液pH=3、200μLH2O2、0.5g/L催化剂条件下,50mg/L四环素在光催化-芬顿协同作用下90min内基本降解完全。此外,根据WO3、g-C3N4和BiFeO3的带隙结构、导带价带位置以及自由基捕获试验,发现BiFeO3/g-C3N4/WO3复合材料的电荷转移遵循直接固态Z型机制。