MIL-101(Fe)@BiOI复合材料及其衍生物的制备与光催化降解性能研究

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目前全球面临着越来越严重的环境污染问题,其中水资源污染情况尤为严重,但传统的处理解决的方法不仅效率低下而且费时费力。光催化降解技术作为一种新兴的治理方案,有着节能、无污染、高效和针对性强等优点,是一种环保绿色的解决水环境污染的新方法。但是现有的大部分光催化材料都有着电荷转移效率低、宽带隙和光能利用率低等缺陷。金属-有机骨架材料(MOFs)是近期光催化材料研究的热点,这种材料具有较大的比表面积、丰富的功能结构、交错稳定的孔道和活性位点等一系列优势。所以开发新型MOF材料及以MOF材料为模板的衍生物光催化剂来治理严峻的水资源污染问题是迫在眉睫的事情。本论文先采用水热法制备了MIL-101(Fe)@BiOI复合材料,然后通过煅烧法制备了Bi Fe O3@Bi5O7I和Bi Fe O3@Fe2O3两种复合材料,最后通过二次水热法制备了Bi Fe O3@Fe2O3@BiOI三元复合材料,并且探究了材料的光催化降解影响因素和催化机理。具体工作内容如下:(1)通过水热法将BiOI与MIL-101(Fe)耦合从而制成MIL-101(Fe)@BiOI复合材料。在可见光下,对不同比例的MIL-101(Fe)@BiOI进行了光催化降解实验。实验结果表明,与单体的MIL-101(Fe)相比,BiOI的加入明显地提高了MIL-101(Fe)@BiOI的光催化降解效率,其中MIL-101(Fe)@BiOI的比例为1:1的时候,降解效果最好,降解速率达到了k=0.00468min-1。探索了溶液环境中的p H、TC浓度和离子强度对材料光催化降解的影响,结果表明复合材料有优秀的稳定性和环境适应性。通过活性物质捕捉实验,确定了在降解过程中起作用的活性物质分子为超氧自由基和光致空穴。(2)调整MIL-101(Fe)@BiOI的比例,再通过高温煅烧法制备不同比例的Bi Fe O3@Bi5O7I复合材料。探究了在可见光下,Bi Fe O3@Bi5O7I对于四环素的光催化降解效率。实验结果显示,Bi Fe O3@Bi5O7I相对与MIL-101(Fe)@BiOI具有更优秀的光催化降解能力,对于四环素分子的降解速率达到了k=0.02196min-1。另外,通过改变材料光催化降解实验的溶液环境确定影响因素和活性物质,测试结果显示材料在不同浓度的p H和离子强度中环境中仍然具备降解能力,在光降解过程中起作用的物质是超氧自由基和氢氧自由基。(3)首先调整MIL@BiOI的比例后用煅烧法制备不同比例的Bi Fe O3@Fe2O3复合材料,然后通过水热法将BiOI负载在Bi Fe O3@Fe2O3上形成Bi Fe O3@Fe2O3@BiOI三元复合材料。在氙灯条件下,对Bi Fe O3@Fe2O3@BiOI三元复合材料进行了四环素光催化降解实验。测试结果显示,Bi Fe O3@Fe2O3@BiOI复合材料相对于单体材料和Bi Fe O3@Fe2O3二元材料,电荷转移的效率得到了有效的提升,光催化降解速率达到了k=0.03016min-1。此外,合成的三种复合材料在不同的溶液环境中均表现出稳定的性能和环境适应性。
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