二维层状过渡金属硫族化合物（TMDs）具有高表面能和低成本等优势,有望成为贵金属电催化剂的替代物,受到广泛的关注。然而,其表面活性高、比表面积大等特点无疑会导致化学稳定性差,在大气环境下易发生氧化。建立一个清晰的催化模型可揭示电催化剂的氧化依赖特性,同时也为设计更为高效的电催化剂提供理论基础。本文设计并制备了基于1T’-MoTe₂单片电催化微纳器件,使用单个纳米片作为工作电极进行电化学性能测试,揭示氧化行为对电催化析氢反应（HER）性能的影响。为实现材料快速、可控的氧化,采用常温氧等离子体处理,控制处理时间以获取氧化程度不同的MoTe₂纳米片。单片器件的电催化性能测试结果表明,充分氧化的MoTe₂有较低的起始过电位和活化能（E_a）,即材料的HER性能在氧化后得到明显的优化。XPS、sXAS、HRTEM等结构表征和氢吸附吉布斯自由能理论模拟计算结果表明,氧化后掺入的氧原子可有效调控电子浓度,明显降低氢吸附吉布斯自由能,促进表面电荷富集,显著提升了其HER性能。本文基于单片电催化微纳器件,首次将模型-结构-性能的关系半定量化,阐明了超薄TMDs的氧化行为和其HER催化性能之间对应关系,为设计高性能的电催化剂提供新的思路和启示。