Cu-Zn-Al催化剂的溶剂热法制备工艺及其催化合成气制乙醇的研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:mumu
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
合成气催化转化合成清洁能源乙醇和低碳醇是一条低能耗、高效率、原料储备丰富的合成路线,近年来引起了国内外学者的广泛重视。课题组对完全液相法制备的Cu基催化剂用于浆态床CO加氢合成乙醇做了大量研究工作,研究发现采用完全液相-溶剂热法制备的Cu-Zn-Al催化剂有较高的乙醇选择性,但催化剂的活性、稳定性和重现性较差。基于此,本文采用溶剂热法制备Cu-Zn-Al催化剂,利用浆态床反应器评价催化剂催化CO加氢合成乙醇的性能。系统考察了前驱体制备条件、热处理条件以及还原条件对Cu-Zn-Al催化性能的影响,并通过NH3-TPD-MS、XRD、SEM、H2-TPR、XPS、N2吸附等手段对制得的催化剂样品进行表征分析。得出以下主要结论:采用溶剂热法制备的Cu-Zn-Al催化剂具有链增长的能力,可以催化CO加氢生成乙醇,乙醇选择性最高达到了38.71%,但是整体来说催化剂的CO转化率较低,稳定性较差,且存在CO转化率和乙醇选择性不能兼顾的问题。在前驱体制备时,敞口时间和Al含量对催化剂的CO转化率和乙醇选择性有明显影响。延长敞口时间,使得催化剂中难还原的Cu+增多,氧化态的cu物种所处环境更复杂,从而提高催化剂的co转化率和反应初期乙醇的选择性;增加催化剂中的al含量,可以提高催化剂的比表面积,但促进了cual2o4/znal2o4尖晶石相的生成,不利于催化剂活性的发挥;当n(cu):n(zn):n(al)=2:1:0.8时,催化剂中含有较多难还原的cu+,活性组分cu的晶粒尺寸较小,孔体积较大,乙醇选择性较高,而较多的al含量不利于乙醇的生成。溶剂热处理过程中,搅拌强度、时间和自生压等均会对催化剂的结构和性能产生较大的影响。研究发现:(1)静置不搅拌的热处理环境更有利于cu的分散及催化剂结构的稳定性;(2)热处理时间延长,催化剂中的物相及其结晶度逐渐发生变化,催化剂表面的弱酸量减少而酸强度逐渐增强;(3)较高的自生压更有利于热处理时催化剂中cu物种的还原。综合来看,在热处理温度200℃、热处理时间24h、静置不搅拌的条件下制备的cu-zn-al催化剂具有较高的co转化率和乙醇选择性。对催化剂还原温度和还原气氛的研究结果表明,在250℃、n2+h2的气氛中对cu-zn-al催化剂进行还原,催化剂的活性和乙醇选择性较好,在此条件下,催化剂中的各组分之间的相互作用力变化较小,催化剂结构更稳定,对乙醇的选择性较高。本研究采用高压反应釜对前驱体进行溶剂热处理,由于弱酸性浆液对釜体的腐蚀,导致催化剂中出现了fe的物相。fe的存在降低了催化剂中cu的分散度,从而使得co转化率明显降低;但催化剂生成乙醇的能力明显增强。
其他文献
鲁迅先生的古体诗以朴素凝重的语言,直面现实的写作风格,成为其文学遗产的一部分。文章通过对鲁迅先生五首古体诗的分析。展示了鲁迅先生的人生经历和人格魅力。
在科技的飞速发展和推动下.全球互联文明正在崛起,这是一股与强调领土.国界的传统地缘政治完全不同的强大力量。它意味着跨全球基础设施、洲际贸易走廊.跨国供应链将是未来重塑全
<正> 直到15世纪末,英国同欧州邻国相比,在经济上仍然是一个落后的国家,从16世纪开始发展迅速,一百年间,奠定了后来农业、工业和商业繁荣的基础,使英国在近代世界经济体系形
CCP协议是基于CAN总线通信方式的车用ECU标定协议 ,具有通信可靠、传输速度快、通用性好等优点。在实时内核环境下设计了一套基于CCP协议的标定系统 ,并使用该系统实现了对混
西方版画中的图像形态,从一开始就表现出强烈的西方绘画语言特征即立体空间形态。中西方的绘画语言差异。社会文化功能差异,印刷技术方式和印刷媒材的差异,是导致中西版画空间形
我国钢铁工业的迅速发展,成为社会经济腾飞的显著标志。国内工业对铁矿石的需求量也是迅猛增加,但是我国的铁矿石资源虽然重量大,但是质量不高,这就促使了选矿技术的发展。本
<正>3.15,这个象征正义、维权、惩恶扬善的日子,给广大消费者带来了无限遐想与憧憬,也为消费者的维权做出了应有的贡献。但假冒伪劣商品还在屡屡伤害着消费者,特别是许多不法
俄语语音教学的目的是使学生掌握正确的语音、语调技巧。对于零起点俄语学生来说,初学俄语时,经常会受母语或某种已知语言的干扰,出现各种语音偏差。通过列举中国学生俄语语
本文基于一达通流水贷的中小企业贷款模式,构造博弈模型分析中小企业信贷市场的分离均衡,发现制定合理的平台管理费及风险准备金率,加强平台审批,能够使一达通平台发挥信号传
中央部属高校一般均为实力较强、学科特色鲜明的高校,由于有中央部委的支持,其获得的资源投入也相对较大,因此,对这些高校进行研究,对更好掌握中国一流大学与高水平大学的研