氢气的高效储存和运输是制约氢能发展的关键瓶颈。有机液态氢化物储氢材料因其具有储氢量大、安全方便等优势而受到广泛关注,有机液态氢化物的储氢性能与分子结构紧密关联。本论文通过系统考察不同液态氢化物的加氢-脱氢效率,揭示分子结构对储氢性能的影响规律,以期为筛选高效储氢材料提供理论基础。首先以N-乙基咔唑、2-甲基吲哚、咔唑、蒽为加氢反应模型化合物,以Ru/UIO-66为加氢反应催化剂,研究它们的加氢反应性能;然后以12H-N-乙基咔唑、8H-2-甲基吲哚、12H-咔唑、14H-蒽为脱氢反应模型化合物,以Pd/UIO-66为脱氢反应催化剂,研究它们的脱氢反应性能。最后通过Material Studio中的Dmol~3模块计算了各个模型化合物的分子结构参数,得到分子的前线轨道能量、电荷布居分析、分子键级等结构参数,分析分子结构影响其加氢、脱氢反应性能的内在机理。研究表明:咔唑的加氢转化率高于蒽的加氢转化率,12H-咔唑在190℃时即可脱氢,而14H-蒽在200℃时仍难以脱氢,12H-咔唑的脱氢温度低于14H-蒽的脱氢转化率,在环上引入“N”杂原子有利于提高有机液态氢化物的储氢性能;N-乙基咔唑的加氢速率和转化率均高于咔唑的加氢速率和转化率,12H-N-乙基咔唑在175℃时即可脱氢,而12H-咔唑在190℃时才可脱氢,12H-N-乙基咔唑的脱氢温度低于12H-咔唑的脱氢温度,烷基侧链的存在有利于提高有机液态氢化物的储氢性能。N-乙基咔唑的加氢速率高于2-甲基吲哚的加氢速率,12H-N-乙基咔唑的脱氢速率高于8H-2-甲基吲哚的脱氢速率,在一定范围内增加芳香环数（二环增加至三环）有利于提高有机液态氢化物的储氢性能。模拟计算发现,“N”杂原子和烷基侧链的存在影响分子的电荷分布,降低其附近的化学键的强度,使其附近成为分子最易发生化学反应的区域;引入“N”杂原子、烷基侧链以及适当增加环数均可以降低分子前线轨道的能隙,提高分子的化学反应活性。