【摘 要】
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MoVTeNb氧化物是最具潜力的丙烷氨氧化制丙烯腈反应的催化剂。该催化剂的制备工艺和制备参数对其中的M1/M2相组成和丙烷氨氧化催化性能有很大的影响。同时,在高温或高氧气氛下M2相的结构相对于M1相更容易被破坏,无法满足严苛的工业应用条件。而单独的M1相MoVTeNb氧化物催化剂（M1相催化剂）也可实现丙烷氨氧化制丙烯腈过程,也更适合于该过程高温高氧的严苛条件,但M1相催化剂表面的深度氧化活性位点
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MoVTeNb氧化物是最具潜力的丙烷氨氧化制丙烯腈反应的催化剂。该催化剂的制备工艺和制备参数对其中的M1/M2相组成和丙烷氨氧化催化性能有很大的影响。同时,在高温或高氧气氛下M2相的结构相对于M1相更容易被破坏,无法满足严苛的工业应用条件。而单独的M1相MoVTeNb氧化物催化剂（M1相催化剂）也可实现丙烷氨氧化制丙烯腈过程,也更适合于该过程高温高氧的严苛条件,但M1相催化剂表面的深度氧化活性位点很容易导致产品过度氧化。通过引入其它元素调控M1相催化剂表面性质是抑制过度氧化的有效途径之一。系统开展M1相催化剂的改性及其对丙烷氨氧化制丙烯腈反应影响的研究具有重要的意义。针对M1相催化剂易导致丙烷氨氧化制丙烯腈反应深度氧化的问题,本文在考察M1相催化剂性质及其丙烷氨氧化催化性能的基础上,系统开展了酸性元素W、B改性M1相催化剂及其在丙烷氨氧化制丙烯腈反应中应用的研究。研究表明,通过添加少量W、六方氮化硼（h-BN）改性M1相催化剂,可以有效抑制深度氧化,显著增加丙烯腈的收率。其中,钨的改性增加了 M1相催化剂表面酸位点数量和表面晶格氧含量,提升了丙烷转化率。同时钨的改性诱导了 M1相催化剂表面V5+丰度下降,减少了丙烷的非选择性氧化,增加丙烯腈的选择性。而添加h-BN对M1相催化剂的改性,则在不改变催化剂活性的情况下,显著提高了丙烷、丙烯生成COx的反应活化能,在动力学上有利于丙烯腈的生成,抑制深度氧化,从而有效提升了丙烯腈收率。本文对W、h-BN改性M1相催化剂及其对丙烷氨氧化制丙烯腈反应的影响进行了较为系统的研究。研究结果为丙烷氨氧化制丙烯腈高效M1相催化剂的设计和开发提供了有益的信息。
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