【摘 要】
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聚合物基绝缘高导热复合材料的制备通常需要填充大量的绝缘导热填料,导致加工性和力学性能的下降,采用高导热的碳基填料与绝缘导热填料掺杂填充可以在较低填充量下获得较高的导热系数,但通常会导致绝缘性显著下降。本课题以聚碳酸酯（PC）为基体,多壁碳纳米管（MWCNT）和六方氮化硼（h-BN）为主要导热填料,采用填料分层涂覆PC微粒的方法来构建隔离导热网络,以制备具备低填充量和良好力学性能的绝缘高导热复合材料
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聚合物基绝缘高导热复合材料的制备通常需要填充大量的绝缘导热填料,导致加工性和力学性能的下降,采用高导热的碳基填料与绝缘导热填料掺杂填充可以在较低填充量下获得较高的导热系数,但通常会导致绝缘性显著下降。本课题以聚碳酸酯（PC）为基体,多壁碳纳米管（MWCNT）和六方氮化硼（h-BN）为主要导热填料,采用填料分层涂覆PC微粒的方法来构建隔离导热网络,以制备具备低填充量和良好力学性能的绝缘高导热复合材料。研究结果表明:采用双层涂覆得到的PC@MWCNT@BN微粒所制备的复合材料在低填充量下具有良好的导热性能,在MWCNT填充量为1.2wt%、h-BN填充量为15.3wt%时,其热扩散系数与热导率分别为0.56mm~2/s和0.77W/m·K,分别达到了纯PC树脂的4.3倍与3.7倍,但复合材料的绝缘性显著下降,其体积电阻率下降到3.2×10~9Ω·cm。通过双层涂覆和低温热压制备了PC@MWCNT@BN/PA6复合材料,其热扩散系数与热导率分别可达到1.05m~2/s和1.64W/m·K,分别比纯PC树脂提高了8.1倍与7.8倍,在同样组成下其导热性能明显高于直接共混和单层涂覆所制备的导热复合材料。且其体积电阻率可达到1.16×1015Ω·cm,也显著高于直接共混和单层涂覆所制备的导热复合材料。通过SEM观察复合材料微观形貌证明其内部形成了MWCNT-BN隔离导热网络。介电测试表明复合材料在10~3Hz时介电常数为7.54,介电损耗为0.69。但该复合材料的拉伸强度与弯曲强度较纯PC和直接共混制备的复合材料有明显下降。制备不同尺寸的PC微粒与微球,使用静电吸附和低温热压制备了PC（1mm）@MWCNT@BN/PA6和PC（30μm）@MWCNT@BN/PA6复合材料。结果表明:PC（1mm）@MWCNT@BN/PA6和PC（30μm）@MWCNT@BN/PA6复合材料的热扩散系数分别达到了0.63mm~2/s和0.69mm~2/s,是纯PC树脂的4.8倍和5.3倍,热导率达到了0.9W/m·K和1.03W/m·K是纯PC树脂的4.28倍和4.9倍;复合材料的体积电阻率分别可达4.28×1015Ω·cm和3.26×1015Ω·cm。通过SEM观察复合材料微观形貌发现其内部形成了网络单元尺寸更小的隔离导热网络。介电测试表明在10~3Hz时介电常数分别为5.68和6.28,介电损耗分别为0.074与0.054。采用尺寸较小的PC微球制备的导热复合材料的力学性能得到明显增强,PC（1mm）@MWCNT@BN/PA6和PC（30μm）@MWCNT@BN/PA6复合材料拉伸强度分别为36.2MPa与44.5MPa,为纯PC树脂拉伸强度的56%与69%,弯曲强度分别为79.5MPa与81.4MPa,与纯PC树脂的弯曲强度相持平。
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