【摘 要】
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光催化反应是指光催化剂在光的照射下,自身不发生任何变化,能够利用光子能量,促进化合物的合成或分解的过程。光催化剂的利用能将苛刻条件下发生的化学反应转化为温和环境下进行反应,这提供了一种理想的治理环境污染和能源利用的方法。Ti O2粉体是资源丰富、化学稳定性好、光催化活性高、成本低、无毒无污染的最广泛使用的光催化剂,然而粉体容易团聚、难分离回收的缺点影响了其循环利用,间接提高了其应用成本。所以近些年
【基金项目】
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陕西省重点科技创新团队计划（2017KCT-19-01）; 陕西省重点产业链（群）项目（2017ZDCXL-GY-07-03）
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光催化反应是指光催化剂在光的照射下,自身不发生任何变化,能够利用光子能量,促进化合物的合成或分解的过程。光催化剂的利用能将苛刻条件下发生的化学反应转化为温和环境下进行反应,这提供了一种理想的治理环境污染和能源利用的方法。Ti O2粉体是资源丰富、化学稳定性好、光催化活性高、成本低、无毒无污染的最广泛使用的光催化剂,然而粉体容易团聚、难分离回收的缺点影响了其循环利用,间接提高了其应用成本。所以近些年来对Ti O2的改性成为新的研究热点。其中负载型Ti O2可以解决应用过程中存在易流失、难回收再利用等缺点,但是大量的研究表明,负载型Ti O2存在较窄的吸光谱带,低量子产率、低太阳能利用率等缺点,这大大降低了催化剂的效率。而共轭分子表面杂化能够增加电导率,提高光利用率,是弥补负载型Ti O2催化剂缺点的有效方法。本研究采用改进的水热合成法制备了Ti O2/空心玻璃微珠（HGM）样品以及Ti O2/还原氧化石墨烯（RGO）/HGM复合光催化剂,通过扫描电镜（SEM）、能量色散谱仪（EDS）、X射线衍射仪（XRD）、孔径及比表面积分析仪（BET）、X射线光电子能谱仪（XPS）、荧光光谱（PL）、紫外-可见漫反射吸收光谱（UV-Vis）等技术对两种催化剂的形貌、晶体结构和光学性质进行表征,并以难降解污染物罗丹明B（Rh B）为目标污染物,考察并比较了Ti O2/HGM和Ti O2/RGO/HGM复合光催化剂在碘镓灯照下的光催化降解性能以及Ti O2/RGO/HGM复合催化剂的可再循环性能。重点考察了石墨烯含量、反应压强、反应时间等条件下对光催化效率的影响,最后,研究了Ti O2/RGO/HGM复合催化剂对罗丹明B的吸附和降解原理。主要研究结论如下:（1）通过改进的Hummers方法制备出氧化石墨烯（GO）,利用机械搅拌的方法将其成功负载在HGM上,然后将GO/HGM与二氧化钛前驱体混合,采用改进的水热法在高温高压下合成Ti O2/RGO/HGM复合催化剂。结果表明,GO能够在水热高温高压过程中同步还原为RGO;Ti O2、RGO、HGM形成从外向内依次包裹的空间结构关系;均匀负载在表面的Ti O2颗粒为纳米锐钛矿,粒径分布均匀,约13nm;禁带宽度为2.49 e V,低于P25 Ti O2的带隙宽度3.2 e V以及Ti O2/HGM的带隙宽度3.18 e V,紫外区域的吸光度显著增加,吸收边发生红移。（2）Ti O2/HGM对代表性污染物Rh B降解率为93.01%,而同样条件下,Ti O2/RGO/HGM复合催化剂更快达到降解平衡,最佳降解效率为99.41%,光催化效果明显提高。Ti O2/RGO/HGM复合催化剂重复利用三次后,对Rh B的光催化降解率仍能达88.34%以上。（3）通过光催化降解实验,得到了最佳催化活性复合催化剂的制备条件:GO（RGO）负载量为3%,压强为3.0MPa,反应时间为10.0 h。在此条件下光催化降解最佳,Rh B去除率为99.41%。（4）Ti O2/RGO/HGM复合催化剂的降解机制研究表明,污染物与催化剂间的作用包括吸附与光催化两个阶段。吸附阶段:对Rh B的吸附过程符合准二级反应动力学方程,平衡吸附量Qe为1.52mg/g。Ti O2/RGO/HGM对Rh B的吸附过程更符合Freundlich吸附等温模型。根据吸附等温模型,拟合Ti O2/RGO/HGM复合催化剂对Rh B的最大吸附量为Qm为11.04mg/g,这是由于Ti O2/RGO/HGM复合材料结构中的大π键以及与Rh B分子的静电作用和离子作用促进了复合材料对Rh B的吸附。光催化降解阶段:异丙醇、对苯醌能够抑制光催化降解效率,因此采用两种捕获剂研究光催化降解机制过程。实验过程中分别加入了异丙醇和对苯醌后,催化效率降至88.63%与73.65%,这表明·O2-和·OH在光催化降解均起作用,·O2-为主要活性物质,·OH起到次要作用。
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