金属氧化物负载生物质基载体复合材料的制备及其除氟性能研究

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我国高氟水分布广泛,危害严重,废水除氟迫在眉睫,研发高效经济、绿色环保的吸附材料具有重大意义。稀土类金属氧化物具有独特的亲氟性,除氟性能好,化学性质稳定,是目前吸附剂的研究热点。针对其易于团聚、浪费严重等缺点,本文通过原位沉淀法,将金属氧化物负载到生物质基载体上,制备了新型生物质基复合吸附剂,用以水中氟离子的去除。探讨了 pH、温度、时间、共存阴离子和有机物等因素对氟离子吸附性能的影响,采用多种表征手段(TEM、SEM、XRD、XPS、FT-IR、Zeta)分析吸附剂的物理化学特性并探究其吸附机理。取得的主要成果如下:1.以柚子皮为生物载体,通过共沉淀法将水合氧化锆负载到柚子皮颗粒表面,制备了新型生物质基复合吸附剂HZO-PP。当pH为3.0时,除氟效果最佳,最大吸附量(qmax)为31.5 mg/g,达到甚至超过许多使用商业载体的纳米复合材料。天然水体中常见的阴离子和有机物对HZO-PP的抑制作用较小,具有良好的化学稳定性和循环再利用能力,有利于HZO-PP复合材料在实际废水中的应用。2.基于复合金属氧化物的协同效应,本文通过共沉淀法将Zr-La双金属复合物负载到柚子皮颗粒表面,制备了新型生物质基复合吸附剂Zr-La/PP,并将其对氟离子的吸附性能与单金属生物质基吸附剂进行比较。该吸附剂在pH为3.0时达最佳到除氟效果,最大吸附量(qmax)为32.5 mg/g,且吸附量对随温度的升高而增加。相比单金属生物质基复合材料La/PP,Zr-La/PP具有更强的除氟性能。生物质载体表面负载的Zr-La(氢)氧化物通过内球络合作用对氟离子实现特异性结合,除氟性能受溶液中共存阴离子和有机物的抑制作用较小。经过五次柱循环后,Zr-La/PP依然保留92%的除氟能力,展现了良好的吸附稳定性和再生循环能力。综上,Zr-La/PP复合材料在实际废水除氟中具有一定的应用前景。3.以新型纤维素/石墨烯碳材料为载体,通过共沉淀法将Al-La或Fe-La等金属复合物负载到生物质载体表面,制备了新型CG复合吸附材料Al-La@CG hybrids和Fe-La@CG hybrids。本文重点考察了氟磷体系下两种吸附剂的不同吸附行为,比较观察其对氟离子的选择性吸附能力。两种吸附剂具有不同的形态,Al-La@CG hybrids为无定形,而Fe-La@CG hybrids的表面则呈现竹叶状纳米晶体。酸性条件更有利于双金属CG复合材料对氟的吸附过程。纯氟体系中,Al-La@CG hybrids和Fe-La@CG hybrids对氟离子的最大吸附量分别为47.92 mg/g和63.35mg/g。氟磷共存体系中(60mg-P/L),Al-La@CG hybrids对氟离子有更好的选择性吸附性,而Fe-La@CG hybrids对磷的吸附作用更强。双金属CG复合材料稳定性良好,但再生性能较差。双金属CG复合材料在除氟过程同时受到静电吸引力,配体交换和金属络合等作用的影响。在吸附过程中,金属复合物与氟离子相互作用形成大量的Al/Fe-F和La-F晶体,其中La氧化物起主要作用。
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