激光诱导击穿光谱法测量煤中碳含量的基体效应及其消除

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研制开发煤质在线检测装置,对于电厂提高运行效率、降低污染排放和提高运行安全性等方面都十分重要。激光诱导击穿光谱技术(LIBS)由于具有检测速度快、几乎无需样品制备和能够同时进行多元素测量等优点,在煤质在线检测上极具应用潜力。实现LIBS在煤质在线检测上的应用,关键之一在于实现LIBS对煤中碳含量的准确测量。然而,由于煤的化学组成和结构十分复杂,LIBS对煤中碳含量的测量会受到复杂的基体效应的影响,导致测量的准确性较差。本文研究了基体效应对LIBS测量煤中碳含量的影响及其产生原因。研究表明,煤中挥发分和灰分含量的变化是产生基体效应的主要原因。当挥发分含量较高时,等离子体中烧蚀产生的碳原子数量偏低,导致碳原子谱线强度偏低。随着灰分含量增加,等离子体温度升高,从而影响碳原子谱线强度。对此,本文研究了消除LIBS测量煤中碳含量受到的基体效应的数据处理方法。首先,本文建立了用于光谱数据预处理的光谱标准化方法。该方法采用碳双原子分子(C2)和碳氮双原子分子(CN)的谱线强度补偿在测量高挥发份含量的煤时出现的碳原子谱线强度降低。对于补偿后的碳原子谱线强度,该方法又利用光谱数据消除了由于等离子体的总粒子数密度、温度和电子密度变化对其造成的影响,从而有效提高了LIBS测量煤中碳含量的准确性和精度。然后,本文建立了基于光谱标准化的偏最小二乘(PLS)定标模型。该模型利用光谱标准化后的碳原子谱线强度提取碳含量的主要信息,利用PLS方法修正残差,使得LIBS对煤中碳含量测量的准确性进一步提高。本文进一步利用空间限制作用方法提高基于光谱标准化的PLS定标模型的性能。首先,本文通过等离子体在不同尺寸圆柱型坑洞的空间限制作用下辐射强度的时空分布实验,证明了空间限制作用的机理在于反射激波与等离子体中烧蚀物质蒸气的相互作用。实验表明,当坑洞直径的尺寸适中,并且坑洞的高度与等离子体高度相近时,圆柱型坑洞具有最优的空间限制作用效果。然后,本文设计了尺寸适中的圆柱型坑洞,用于煤中碳含量的测量。结果表明,在坑洞限制作用下应用基于光谱标准化的PLS定标模型,能够进一步提高LIBS测量煤中碳含量的准确性和精度。
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