膜分离技术由于具有低能耗、高效率以及低成本等诸多优势而受到广泛关注。锆基金属有机骨架（Zr-MOF）膜因其孔道尺寸高度可调、易于实现官能团修饰与配体/簇缺失缺陷调节以及优异的化学/水热稳定性而具有良好的应用前景。近年有关Zr-MOF膜在气体分离、渗透汽化、纳滤及电化学离子分离等领域的研究正如火如荼进行中。然而,由于可选择的金属源和加热方式非常有限,导致进一步提升Zr-MOF膜分离性能仍面临巨大挑战。此外,传统Zr-MOF膜制备过程中往往难以完全避免发生副反应（例如ZrCl₄潮解）,使其成核与生长动力学难以精确控制,加大了连续致密多晶Zr-MOF膜的制备难度。尽管采取适当的后修饰手段能够在一定程序上弥补Zr-MOF膜的晶间缺陷,我们仍希望能够不采用后修饰手段而仅通过微观结构优化提升Zr-MOF膜的本征分离性能。本论文中我们主要进行了以下研究:1)我们首次使用层状二硫化锆（ZrS₂）作为金属源成功合成了Zr-MOF粉体,得到的粉体具有典型的八面体形貌,较高的结晶度以及理想的热稳定性,验证了层状ZrS₂用作锆前驱体的可行性。2)在随后的UiO-66膜制备过程中,我们以层状ZrS₂作为金属源,通过三次溶剂热生长法成功在多孔α-Al₂O₃载体上制备了具有优异CO₂/N₂理想分离选择性的UiO-66多晶膜。最优条件下制得的UiO-66膜表现出了对于CO₂的优先渗透(渗透速率为3.8×10^-8molm^-2s^-1Pa^-1),导致CO₂/N₂理想分离选择性高达31.3,是目前相同测试条件下测得的所有其它未经后修饰的多晶MOF膜中最高的。此外,该膜还具有较高的长期运行稳定性,在测试的24 h内渗透速率与选择性均无明显下降。3)层状ZrS₂作为一种典型的二维过渡金属硫化物（TMDC）,相较于传统锆源（如ZrCl₄）具有较高的水稳定性与溶剂热稳定性。上述性质有助于UiO-66多晶膜在生长过程中避免发生不必要的副反应（水解）,更精准地控制UiO-66晶粒成核与生长速率,进而显著降低晶间缺陷密度。此外,采用三次溶剂热生长法也能够更有效地减少膜内晶间缺陷,从而提升膜材料的分离性能。最后,我们进一步论述了对金属源与膜制备工艺同步进行创新对提升多晶MOF膜分离性能的重要性。